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遼寧大學孟慶博/宋智凝團隊 Nano Lett.：用于無溶劑深度氧化脫硫的親水性離子液體凝膠微球

2024-12-03 來源：高分子科技

燃油作為一種主要的能源，在使用過程中會因不必要的硫化釋放硫氧化物（SOx）而造成空氣污染，導致臭氧層消耗、酸雨和土壤荒漠化等自然災害。在眾多脫硫技術中，催化氧化脫硫因其反應條件溫和、硫化物去除率高而受到廣泛關注。然而，水溶性氧化劑與燃油并不相容，因此一些研究人員嘗試構建乳液系統來解決這個問題，但隨后的油水分離過程往往導致成本增加、潛在的二次污染和燃油損失。因此，需要設計一種無溶劑氧化脫硫系統，其中催化劑可以避免污染燃料油并可以重復使用。

圖1 介孔二氧化硅支撐親水性離子液體凝膠微球的制備及其構筑的無溶劑氧化脫硫系統示意圖

近期，遼寧大學化學院孟慶博和宋智凝團隊開發了一種以介孔二氧化硅（Mesoporous SiO₂）為支撐骨架制備親水性離子液體型離子凝膠（IL-gels）微球的方法（圖1），通過溶液聚合和高溫真空脫溶劑兩步工藝制備了以親水 ILs（[BMIM]BF₄離子液體）為分散介質，聚甲基丙烯酸羥乙酯（PHEMA）為凝膠網絡的 IL-gels 微球（SiO₂@IL([BMIM]BF₄)-gels 微球）。進而將雜多酸離子型催化劑（[BMIM]PW）裝載到 SiO₂@IL([BMIM]BF₄)-gels 微球中，構筑了一種新型的液體室微反應器（SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres），將其應用于催化油品的氧化脫硫。利用 SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres 的親水凝膠網絡可以被 H₂O₂ 水溶液溶脹的特點，實現了在反應器內的高效無溶劑脫硫（圖1-3）。研究結果表明，SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres作為微反應器直接加入到油品中，表現出優異的催化脫硫效果，并且在催化過程中 ILs 和催化劑均不會泄露流失，且易于回收。此外，SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres 具有優異的乳化性能，還可用于構建 Pickering 乳液界面催化體系。該工作以“Mesoporous Silica Supported Hydrophilic Ionic Liquid Gel Microspheres for Solvent-Free Deep Oxidative Desulfurization”為題發表在《Nano Letters》上（Nano Lett. 2024, 24, 43, 13607）。文章共同第一作者是遼寧大學化學院博士生何冬青（現于哈爾濱工業大學深圳校區進行博士后研究工作）和遼寧大學化學院碩士生曹德州（現于哈爾濱工業大學深圳校區攻讀博士學位），文章共同通訊作者為遼寧大學化學院教師孟慶博和宋智凝。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

圖2 （a, d）介孔二氧化硅，（b, e）SiO₂@ILG-microspheres，（c, f）SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres的SEM和TEM圖。

圖3 （a）無溶劑催化脫硫的示意圖，（b, c）不同催化劑對無溶劑催化脫硫體系中脫硫率的影響，以及不同催化劑的ln(C₀/C_t)與脫硫時間的相應一階線性圖，（d）Pickering乳液催化脫硫的示意圖，（e, f）不同催化劑對Pickering乳液催化脫硫體系中脫硫率的影響，以及不同催化劑的ln(C₀/C_t)與脫硫時間的相應一階線性圖。

該工作是團隊近期關于離子液體凝膠微球的制備與應用相關研究的最新進展之一。目前報道的微凝膠以水凝膠為主，離子液體凝膠則多以塊體或薄膜狀呈現。將離子液體凝膠顆粒化可充分將離子液體的可設計性、功能性、不易揮發等優勢與微凝膠的高比表面積特點有機結合，進而通過與催化劑等功能物質復合拓展其應用。近年來，團隊制備了多種基于不同聚合物網絡、離子液體分散介質、以及催化劑的功能化離子液體凝膠微球。例如采用乳液聚合法制備了疏水性離子液體凝膠微球，其作為液體室能夠嵌入到光催化劑BiOBr微納花球中，得到固液復合型高效液體室微反應器（Green Chem., 2022, 24, 5952）；制備了具有環氧基的疏水離子液體凝膠微球，將辣根過氧化物酶固定在微球中，構建了新型酶反應器（Adv. Funct. Mater., 2024, 34 (46) 2407913）。本研究工作為在親水離子液體凝膠微球制備與應用方面取得的新進展。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03345

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（責任編輯：xu）

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