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四川大學丁明明教授/付維力教授《Nat. Commun.》：生物響應和生物活性多色熒光高分子

2024-11-24 來源：高分子科技

非傳統脂肪族熒光高分子因其良好的親水性、優異的生物相容性和生物降解性而備受關注。然而，目前這些材料主要依賴于富電子的氮原子和氧原子形成的發色團簇，存在熒光量子產率低、發射波長短、功能性不足等局限性。

近日，四川大學高分子科學與工程學院丁明明教授與四川大學華西醫院付維力教授團隊在《自然·通訊》（Nature Communications）上發表了題為“Redox-switchable multicolor luminescent polymers for theragnosis of osteoarthritis”的研究論文，報道了一種具有熒光可逆開關的非傳統發光高分子材料。研究團隊基于天然氨基酸為單體，設計并合成了系列具有不同聚合度的聚半胱氨酸（PCys）。該聚合物表現出巰基簇聚集的新型發光機制，具有高熒光量子產率、多色發光和氧化還原可逆開關的熒光特性。通過結合計算機模擬和實驗技術，本研究系統性地探究了巰基作為生色團的發光機理，并詳細闡明了其在氧化和還原條件下熒光開關的分子機制，進一步揭示了氫原子在非傳統生色團中的關鍵作用。此外，研究利用巰基簇的熒光響應性和自身優異的抗氧化性能，評估了該聚合物在細胞成像、氧化還原物質檢測以及活性氧清除性能，并以骨關節炎（OA）為模型探索了PCys在生物成像和疾病診療一體化方面的應用潛力。

圖1. PCys的設計策略和光物理性質

作者首先合成了PCys并調控其聚合度。利用熒光分光光度計和激光共聚焦顯微鏡等表征手段發現PCys展現出出色的多色發光能力、濃度依賴性和AIE特性，進一步研究表明聚合誘導的巰基發光特性，當聚合度達到66時，PCys的熒光量子產率顯著提高到51.6%，比目前報道的含硫生色團熒光材料高出10倍以上。

圖2. 熒光機理和氧化還原熒光特性

通過含時密度泛函理論（TD-DFT)）計算和相關實驗證明了PCys中巰基簇和氫原子在熒光發射過程中的關鍵作用。研究團隊借鑒自然界中水母發光蛋白素向綠色熒光蛋白傳遞能量并產生綠色熒光生物發光機制，將異硫氰酸熒光素（FITC）接枝至PCys中，實現了從藍色到黃綠色熒光的光譜轉變。這種熒光共振能量轉移（FRET）現象與黃色熒光蛋白的發光行為頗為相似。此外，通過精細調控氧化還原環境，發現PCys的熒光展現出可逆的開關性能，這一發現為PCys在智能熒光材料領域的應用奠定了基礎。

圖3. 細胞內多色成像和氧化還原物質定量分析

在此基礎上，進一步利用PCys的多色熒光特性，實現了對多種細胞類型的多色成像。通過建立標準曲線，研究者利用聚合物對細胞內的活性氧（ROS）和谷胱甘肽（GSH）水平進行了定量分析。這種方法為生物醫學研究提供了一種新的熒光探針工具，用于監測細胞內氧化應激狀態和抗氧化防御機制。

圖4. 骨關節炎的診療一體化

鑒于PCys優異的活性氧清除能力，研究者推測其在治療ROS過表達相關疾病方面的潛在應用。為此，作者選取骨關節炎（OA）作為疾病模型進行驗證。體外實驗初步證實了PCys的抗氧化治療潛力，通過構建OA動物模型，發現PCys不僅實現了體內OA的診斷與治療一體化，還展現了其在生物醫學領域的多模態應用潛力。該熒光聚合物具有簡單的結構、優異的生物相容性、獨特的發光機制以及豐富的活性位點，在生物傳感、藥物遞送、疾病診斷和治療等多個領域具有巨大的應用前景。

以上研究成果發表于Nature Communications（DOI: 10.1038/s41467-024-54473-x）。四川大學博士研究生彭川和碩士研究生朱玉玲為論文第一作者，丁明明教授和付維力教授為論文通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金委、四川省科技廳和高分子材料工程國家重點實驗室項目資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54473-x

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（責任編輯：xu）

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