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  玻璃態材料的物理老化行為是影響其機械服役行為的重要因素。早期研究表明，高于屈服應變的外加形變能夠消除玻璃態材料老化歷史，而微小機械擾動能夠加速玻璃態材料的老化動力學。對這一過老化現象的研究有助于理解玻璃態材料在長時間儲存后的機械服役行為，以及探索通過機械處理制備超穩定玻璃材料的可能途徑。

  近期，中國科學技術大學國家同步輻射實驗室，安徽省先進功能高分子薄膜工程實驗室，中國科學院軟物質化學重點實驗室許廷雨博士等采用分子動力學模擬方法，對寬溫度范圍內玻璃態聚合物在外加應變下的結構、能量和動力學演化進行了系統研究。研究結果表明，玻璃態聚合物材料在其理想玻璃化轉變溫度(Tideal)以上表現出與低于Tideal完全不同的過老化動力學行為。過老化僅發生于低于Tideal或無熱介觀粒子體系；而在高于Tideal的溫度區間內，玻璃態聚合物體系內結構和動力學演化發生解耦，其在外加微小機械擾動下僅發生動力學的加速，而其微觀結構和能量狀態以與靜態下完全相同的路徑和速率進行演化。此外，在略低于Tideal的溫度區間內，消除老化歷史和發生過老化的臨界應變幅度隨溫度降低略有增大，直到在約化溫度T=0.2附近不再隨溫度發生變化。

圖1 (a) 玻璃態聚合物在外加應變下過老化動力學的溫度-應變相圖

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.4c01274