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  木質素作為天然“粘合劑”，分子中愈創木酚（G）和紫丁香酚（S）單元的甲氧基轉化成酚羥基，可生成貽貝粘附蛋白關鍵組分DOPA中的鄰苯二酚結構，在柔性電子如表皮電極中作為粘附材料極具應用前景。但是，木質素中甲氧基在氧化生成半醌自由基并進一步生成鄰苯二酚基團的過程會消耗自由基，形成嚴重的阻聚效應。因此，大多木質素基仿生粘附凝膠中的木質素含量極低（< 1 wt.%），無法發揮木質素的粘附性能，影響表皮電極的功能，提高木質素的含量從而提升凝膠的粘附性能至關重要。

  另一方面，理想的表皮電極應當具備強韌粘附性，可以按需剝離，同時還需對人體運動或皮膚變形傳感信號免疫。但是，均相凝膠無法同時實現強粘附和按需剝離，制造應變不敏感電極也較為困難，即使是理想的均勻導電材料，其電導率在應變恒定時，其電阻也是應變的函數。

  近日，華南理工大學生物質資源化工團隊錢勇教授等受貽貝足蛋白中鄰苯二酚超強粘附機制啟發，通過實驗設計和理論計算深入研究了木質素磺酸鈉在凝膠網絡聚合過程中脫甲基并形成鄰苯二酚結構的反應過程，克服了木質素磺酸鈉的阻聚效應，木質素磺酸鈉的添加量大幅提高至10 wt%，制備出了基于木質素磺酸鈉的強韌粘附有機水凝膠，在皮膚表面的界面韌性達到728 J m^–2。在此基礎上，仿中國傳統剪紙工藝，引入變性絲素蛋白形成間隔分布的非粘附條紋，實現沿不同方向14.2倍剝離力差異的各向異性粘附。在此基礎上，該各向異性粘附凝膠導電性良好，且應變不敏感，制備的表皮電極檢測心電和肌電信號時無運動偽影，性能由于商業電極。該工作以“Lignosulfonate-derived Conducting Organohydrogel As Anisotrpic Bioadhesive for Motion-artifact-free Epidermal Bioelectronics”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。南方科技大學郭傳飛教授為該論文共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金項目（22122804, 22378143, T2225017, 52073138）、制漿造紙國家重點實驗室培育項目（2023PY08）、廣東省科技攻關項目（2020B1515020055）和廣州市領航項目（2024A04J6266）資助。

1.各向異性仿生粘附有機水凝膠的設計原理

圖1 用于PLN和SPLN凝膠構建各向異性粘附型表皮電極

2.鄰苯二酚木質素磺酸鈉的形成及其對凝膠網絡單體的阻聚作用

圖2 LS的氧化還原和有機水凝膠的聚合

3.鄰苯二酚LS基有機水凝膠的構建及粘附調節

圖3 有機水凝膠的強韌粘附及粘附調節

4.各向異性粘附凝膠實現按需粘附

圖4 各向異性粘附凝膠的設計及其性能（LS添加量5 wt%）

5.各向異性粘附凝膠的電化學性質及應用

圖5. 各向異性粘附凝膠作為表皮生物電極用于生理電信號采集

6.總結

  原文鏈接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202413597