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  超薄柔性電子具有可彎曲、可共形的特性以匹配任意復(fù)雜曲面，與傳統(tǒng)剛性電子器件相比具有更廣闊的應(yīng)用前景，如電子皮膚、柔性傳感、醫(yī)療監(jiān)測等。然而，制備過程中高溫、化學(xué)腐蝕等條件限制了超薄柔性電子在人體等敏感基體上的直接制備，需要利用主流的轉(zhuǎn)印技術(shù)，引入固體或液體印章將電子器件從制備基底上拾取并集成在目標(biāo)基底。

  已有轉(zhuǎn)印較好的促進(jìn)了柔性電子發(fā)展，但挑戰(zhàn)仍然存在：（１）固體印章的變形和界面調(diào)控能力有限，限制了柔性電子器件在具有復(fù)雜曲面和超低界面粘性等特征的基體上的集成；（２）轉(zhuǎn)印常見的預(yù)壓、接觸等操作易使柔性電子褶皺甚至局部斷裂破壞，限制了柔性電子的超薄和大尺寸轉(zhuǎn)印；（３）液體印章易引起液體殘留，后續(xù)蒸發(fā)處理耗時(shí)，影響轉(zhuǎn)印效率。

  近日，大連理工大學(xué)李明教授、劉軍山研究員及清華大學(xué)呂存景教授團(tuán)隊(duì)提出了一種工藝簡單、無損無褶皺和無殘留的肥皂膜轉(zhuǎn)印方案，實(shí)現(xiàn)了大尺寸超薄電子器件的無褶皺轉(zhuǎn)移及無黏附強(qiáng)度限制的任意復(fù)雜曲面的共形轉(zhuǎn)印集成，且整個(gè)轉(zhuǎn)印過程清晰透明，以“所見即所得”的方式進(jìn)行精確定位。 

肥皂膜轉(zhuǎn)印工藝流程

  肥皂膜轉(zhuǎn)印與成熟的微納制備既兼容又相互獨(dú)立。微納制備一般經(jīng)歷光刻、刻蝕后需要溶解犧牲層，使得超薄柔性電子漂浮在清洗液中。肥皂膜轉(zhuǎn)印工藝則與微納制備無縫銜接，首先將清洗液更換為肥皂液，然后將圓環(huán)結(jié)構(gòu)伸入肥皂液中并置于超薄柔性電子底部，利用圓環(huán)搭接超薄柔性電子局部，此時(shí)向上提起圓環(huán)，圓環(huán)與肥皂液的液面上方會(huì)形成肥皂膜，超薄柔性電子附著在肥皂膜上并隨肥皂膜同步脫離肥皂液，完成拾取過程。受表面張力作用，拾取后的超薄柔性電子以一種無褶皺的方式附著于圓環(huán)內(nèi)部的超薄透明的肥皂膜上，同時(shí)，超薄柔性電子與圓環(huán)搭接的局部可起到限位作用，確保轉(zhuǎn)印對(duì)齊精度。面向復(fù)雜形貌基體集成時(shí)，引入局部氣體射流使肥皂膜不均勻變形貼合基體表面。當(dāng)超薄柔性電子與基體完全接觸后，利用疏水棒破壞肥皂膜即可完成轉(zhuǎn)印，無須傳統(tǒng)轉(zhuǎn)印工藝中復(fù)雜的界面粘附強(qiáng)度調(diào)控操作。得益于肥皂膜的超薄、透明、易變形及可控破裂的特性，研究人員將600納米厚的超薄電子器件轉(zhuǎn)印集成在敏感不承載基體（超薄蜘蛛網(wǎng)和超軟棉花）和低粘性基體（蒲公英）上，轉(zhuǎn)印殘留低（肥皂膜厚度約為1.57微米），無需后續(xù)蒸發(fā)操作，工藝簡單。 

圖1 肥皂膜轉(zhuǎn)印. (a) 轉(zhuǎn)印流程圖; (b) 600納米厚的超薄柔性電子集成在超薄蜘蛛網(wǎng)和棉花上; (c) 超薄柔性電子集成在接觸面積極小且黏附強(qiáng)度極低的蒲公英上.

肥皂膜轉(zhuǎn)印機(jī)理

  上述簡潔公式表明，肥皂膜工藝最大承載器件重量G_max及尺寸R_e^max可通過調(diào)控圓環(huán)半徑R_c實(shí)現(xiàn)，而穩(wěn)定的肥皂膜半徑R_c可達(dá)2米，因此肥皂膜轉(zhuǎn)印工藝可支持米量級(jí)的大幅面柔性電子轉(zhuǎn)印。此外，肥皂膜轉(zhuǎn)印機(jī)理分析表明，當(dāng)前工藝對(duì)待轉(zhuǎn)印柔性電子的圖案、分辨率、厚度和應(yīng)用基體的界面粘性、表面曲率和內(nèi)凹深度是沒有限制的，極大拓展了轉(zhuǎn)印工藝的應(yīng)用范圍。 

圖2 肥皂膜轉(zhuǎn)印的力學(xué)機(jī)理. (a) 超薄電子器件通過搭接方式從肥皂液中拾取的實(shí)驗(yàn)圖（左）、放大圖（中）及相應(yīng)的電子器件受力圖（右）; (b) 承載電子器件（140毫克）的肥皂膜變形圖（左），濃度相關(guān)的肥皂膜表面張力（中）及穩(wěn)定肥皂膜的承載能力（右）; (c) 肥皂膜不均勻變形的實(shí)驗(yàn)圖（左）、理論圖（中）及隨氣體射流速度增加產(chǎn)生的亞穩(wěn)定肥皂柱及肥皂泡（右）; (d) 肥皂膜數(shù)百次的振蕩（左）及破裂（中）后在顯微鏡下觀測到的電子器件褶皺（右）而不是裂紋.

肥皂膜轉(zhuǎn)印應(yīng)用

  研究人員首先驗(yàn)證了肥皂膜轉(zhuǎn)印對(duì)待轉(zhuǎn)印柔性電子的兼容性。物理實(shí)驗(yàn)表明，肥皂膜轉(zhuǎn)印支持具有多種圖案、單微米分辨率、厚度低至100納米、幅面達(dá)50×50 mm²的超薄柔性電子，這是以往轉(zhuǎn)印工藝所不能達(dá)到的。同時(shí)，當(dāng)前分辨率和幅面受限于課題組制備能力，前述理論模型表明肥皂膜轉(zhuǎn)印工藝對(duì)待轉(zhuǎn)印柔性電子分辨率未有限制，且幅面支持米量級(jí)。與傳統(tǒng)易引起褶皺和裂紋的干法轉(zhuǎn)印不同，在肥皂膜轉(zhuǎn)印過程中，超薄柔性電子以一種展平無褶皺的方式存在于肥皂膜中，極大確保了轉(zhuǎn)印對(duì)齊精度。 

圖3 肥皂膜轉(zhuǎn)印的電子器件兼容性. (a) 單微米分辨率超薄電子器件拾取的實(shí)驗(yàn)圖（左）及放大圖（右）; (b) 厚度為100納米（左）及4微米（右）的電子器件的拾取; (c) 尺寸為50×50 mm²厚度為400納米的電子器件的拾取（左）及在人體手背（中）和鍵盤（右）的集成; (d) 尺寸為10×10 mm²厚度為600納米的褶皺電子器件（左）在肥皂液中自由展開（中）并以無褶皺的方式拾取到圓環(huán)中（右）.

  研究人員驗(yàn)證了肥皂膜轉(zhuǎn)印對(duì)目標(biāo)應(yīng)用基體的兼容性。物理實(shí)驗(yàn)表明，肥皂膜轉(zhuǎn)印支持具有復(fù)雜曲面（規(guī)則凹面和不規(guī)則珊瑚表面）、納米級(jí)曲率表面（最小曲率半徑為131納米的DVD-R光盤）、緊湊內(nèi)部空間（深度為45毫米的克萊因瓶內(nèi)部空腔）基體和人體表皮（表面粗糙度幅值在15-100微米）的集成。在應(yīng)用于人體心電圖測量時(shí)，利用肥皂膜轉(zhuǎn)印工藝集成在人體表皮的超薄電極可穩(wěn)定測量心電信號(hào)，有效去除了人體運(yùn)動(dòng)帶來的運(yùn)動(dòng)偽影現(xiàn)象。 

圖4 肥皂膜轉(zhuǎn)印的基體兼容性. (a) 超薄電子器件集成在曲率為10.64毫米的凹面（左）與具有不規(guī)則曲率的珊瑚（右）; (b) 100納米厚的parylene薄膜集成在最小曲率半徑為131納米的DVD-R光盤上的實(shí)驗(yàn)圖（左）及掃描電鏡圖（右）; (c) 在長柔性管的幫助下（左），超薄電子器件集成在克萊因瓶的內(nèi)部空腔（深度為45毫米）（右）; (d) 兩個(gè)600納米厚的超薄電極集成在人體左胸的實(shí)驗(yàn)圖（左）及放大圖（中），超薄電極阻抗低于商用濕電極（右）; (e) 超薄電極（左）與商用濕電極（右）被戳?xí)r的心電信號(hào)測量結(jié)果.

  肥皂膜轉(zhuǎn)印形成超強(qiáng)穩(wěn)定界面粘性支持長時(shí)間實(shí)時(shí)測量應(yīng)用。肥皂膜轉(zhuǎn)印雖對(duì)目標(biāo)應(yīng)用基體界面粘性無要求，但轉(zhuǎn)印后的超薄柔性電子與目標(biāo)基體形成超強(qiáng)的共形和牢固的長時(shí)間界面粘附。研究人員將超薄柔性電子集成在魚的頭部，魚在水下自由游泳1.5小時(shí)而超薄柔性電子完全沒有脫落。此外，集成于蒲公英和蜻蜓翅膀的超薄柔性電子在經(jīng)歷長時(shí)間疲勞實(shí)驗(yàn)后也未觀測到界面脫粘現(xiàn)象。這種長時(shí)間穩(wěn)定性為復(fù)雜工況可穿戴電子提供了可能。研究人員利用肥皂膜轉(zhuǎn)印將超薄柔性傳感器集成在充滿蒸汽的冷凝圓管上監(jiān)測溫度變化，歷時(shí)５個(gè)小時(shí)仍能準(zhǔn)確、穩(wěn)定的測量，遠(yuǎn)優(yōu)于商用熱電偶。 

圖5 肥皂膜轉(zhuǎn)印后的超強(qiáng)界面黏附. (a) 超薄電子器件集成在具有高黏附強(qiáng)度的魚頭（左）及極低黏附強(qiáng)度的毛毛草（右）; 超薄電子器件與 (b) 蜻蜓翅膀及 (c) 蒲公英的牢固的長時(shí)間界面黏附; (d) 超薄溫度傳感器與商用熱電偶集成在圓柱形冷凝管的實(shí)驗(yàn)圖（左）及放大圖（右）; (e) 在透明膠帶幫助下與圓管緊密貼合的超薄溫度傳感器與在防水膠帶幫助下最終脫落的商用熱電偶的實(shí)驗(yàn)圖（左）及放大圖（右）; (f) 超薄溫度傳感器、商用熱電偶及理論模型得到的圓柱形冷凝管的表面溫度.

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202308312

課題組簡介：

  李明教授課題組關(guān)注薄膜失穩(wěn)與褶皺力學(xué)、柔性電子、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、清潔能源等研究方向，取得了系列創(chuàng)新成果：基于剛度調(diào)控思想，提出受拉薄膜無褶皺的系列優(yōu)化設(shè)計(jì)；基于優(yōu)化設(shè)計(jì)思想，提出適用于硬質(zhì)和軟質(zhì)電子的系列轉(zhuǎn)印方案。相關(guān)成果發(fā)表于Small、Materials Design、International Journal of Engineering Science、Journal of Mechanics and Physics Solids、International Journal of Mechanical Science等國際學(xué)術(shù)期刊。

  課題組信息詳見：http://faculty.dlut.edu.cn/mingli/zh_CN/index.htm