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  超疏水材料是指接觸角大于150度、滾動角小于10度的特殊浸潤性材料。近年來，自修復功能被成功引入到了超疏水涂層中，可以有效延長使用壽命，降低維護成本。自修復超疏水涂層在損傷后可以自發或在外界條件刺激下進行修復，從而恢復其超疏水性。但是，目前自修復超疏水涂層仍然存在以下問題，限制了其實際應用：1. 許多自修復超疏水涂層的機械耐磨性不理想。即使很小的機械力也能在其微/納復合結構上產生局部高壓，并在反復磨損后最終失去超疏水性。2. 一些自修復超疏水涂層使用了含氟表面活性劑，如全氟辛酸及其鹽類，以及1H、1H、2H、2H-全氟癸基三乙氧基硅烷及其衍生物。然而，大量研究表明含氟表面活性劑容易在生物體內富集并且具有致癌和神經毒性的危害。3. 許多自修復超疏水涂層需要加熱促進修復，這不但操作不方便而且耗費財力。此外，在零度以下可以自修復的超疏水涂層非常罕見，這極大地限制了它們在戶外的應用。因此，制備具有優異的機械耐磨性和零度以下自修復能力的無氟超疏水涂層具有重要意義。

  吉林大學化學學院超分子結構與材料國家重點實驗室李洋副教授課題組長期從事自修復超分子聚合物材料的功能化研究。致力于通過超分子作用力來制備兼具自修復性能與機械性能的超分子聚合物材料并應用于變色器件，柔性電子器件和分離材料。近年來，該課題組在自修復超分子聚合物材料以及功能化方面取得了一些進展：（1）自修復熱致變色離子凝膠智能窗(Adv. Funct. Mater. 2024, 2313781) ，(Adv. Mater. 2023, 35, 2211456)；（2）高機械性和環境穩定的自修復摩擦納米發電機(Nano Energy 2023, 108, 108243)，(Nano Energy 2021, 90, 106645)；（3）可寬溫度范圍使用的自修復離子凝膠鋅空氣電池(Adv. Sci. 2024, 2402193)。基于在制備自修復功能材料與電子器件方面的寶貴經驗，近期該課題組設計并制備了一種基于超分子聚合物的、超耐磨、無氟的、零度以下自修復超疏水涂層用于能量收集。

圖1 (a) I-PDMS/SiO₂涂層的制備過程及I-PDMS的形成/水解示意圖。(b) I-PDMS/ SiO₂涂層噴涂在玻璃上的照片。插圖:I-PDMS/SiO₂涂層上水滴(4 μL)的形狀。(c) NH₂-PDMS-NH₂、BTC和I-PDMS/SiO₂涂層的FTIR光譜。(d) I-PDMS/SiO₂涂層的SEM圖像。(e) I-PDMS/SiO₂涂層片段的TEM圖像。(f) 照片顯示I-PDMS/SiO₂涂層經歷手指摩擦、手拍和腳踩后仍保持超疏水性。

圖2 (a)不同質量分數SiO₂ NPs的I-PDMS/SiO₂涂層在不同磨損距離后的接觸角和滑動角變化。(b)不同質量分數SiO₂ NPs的I-PDMS/SiO₂涂層的楊氏模量、硬度和(c)摩擦系數。(d)使用1000目砂紙的I-PDMS/SiO₂涂層和文獻中報道的其他超疏水涂層的磨損距離與施加壓力的Ashby圖。(e) I-PDMS/SiO₂涂層受到不同質量的砂子沖擊后的接觸角和滑動角變化。涂層受到6 kg沙子的沖擊后，在25 °C下自修復。(f)文獻報道的I-PDMS/SiO₂涂層和其他超疏水涂層的下落高度與砂質量的Ashby圖。(g) 手拍打不同次數后I-PDMS/SiO₂涂層的接觸角和滑動角變化。手拍打10,000次后，涂層在25 °C下自修復。插圖:照片顯示用4.5 N的力拍打樣品。(h)不同腳踩次數后I-PDMS/SiO₂涂層的接觸角和滑動角變化。經過10,000次的腳踩后，涂層在25 °C下自修復。插圖:照片顯示樣品被17.9 N的力踩踏。(i)在CH₃COOH溶液(pH 2.8)、Na₂CO₃溶液(pH 10.6)、C₂H₅OH和C₂H₄Cl₂中浸泡以及在-30 °C和80 °C下保存10天后，I-PDMS /SiO₂涂層的接觸角和滑動角。

圖3 (a)等離子刻蝕I-PDMS/SiO₂涂層自修復前(1)和自修復后(2)水滴的俯視圖(左)和顯微鏡側視圖(右)。(b) I-PDMS/SiO₂和C-PDMS/SiO₂涂層等離子體刻蝕和在25 ℃下不同時間修復后接觸角和滑動角的變化。(c) 等離子刻蝕的I-PDMS/SiO₂涂層在-30 ℃空氣和25 ℃水或真空中修復后的接觸角和滑動角。(d)不同次數等離子體刻蝕和自修復后I-PDMS/SiO₂涂層接觸角和滑動角的變化。(e)原始、等離子刻蝕和修復的I-PDMS/ SiO₂涂層的XPS光譜。(f) I-PDMS和C-PDMS薄膜在等離子體刻蝕和不同時間修復后的表面能變化。(j)I-PDMS/SiO₂涂層自修復機理示意圖。(1) 極性基團在等離子體刻蝕的I-PDMS/SiO₂涂層上。(2) NH₂-PDMS-NH₂和BTC向受損表面擴散。(3)極性基團被新形成的I-PDMS包埋。

圖4 (a)原始的、灰塵覆蓋的、水沖洗后的NUSS-TENG的V_OC。(b)展示了NUSS-TENG自潔能力的照片。(c, d) NUSS-TENG (c)和3M-TENG (d)水沖洗前后的V_OC。(e) NUSS-TENG被拍打5000次和10,000次前后的V_OC。插圖:NUSS-TENG被拍打10,000次之前(左)和之后(右)的照片。(f) C-TENG被拍打200次和400次前后的V_OC。插圖:C-TENG被拍打400次之前(左)和之后(右)的照片。(g) NUSS-TENG被踩踏5000次和10,000次前后的V_OC。插圖:NUSS-TENG被踩踏10,000次之前(左)和之后(右)的照片。(h) C-TENG被踩踏200次和400次前后的V_OC。插圖:C-TENG被踩踏400次之前(左)和之后(右)的照片。

圖5 (a) NUSS-TENGs作為智能地磚的應用場景示意圖。(b) NUSS-TENG的實物照片。腳踩NUSS-TENG所產生的(c)V_OC 和 (d) I_SC。(e)連續照片展示了NUSS-TENG在被反復踩踏(1,2)后為數字時鐘供電，并保持其自清潔能力(3,4)。(f) 一個0.47 μF的電容器被NUSS-TENG充電的充電曲線。插圖:等效電路圖原理圖。(g)原始、損傷和修復后用100 mL水沖洗的NUSS-TENG的V_OC。(h) 經歷不同的腐蝕修復周期后，原始的NUSS-TENG和NUSS-TENG經100 mL水沖洗后的V_OC。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285524003094