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廈門大學曹學正課題組 ACS Macro Lett.：熵驅動調控非對稱二維納米片在高分子網絡中的逆溫自組裝動力學實現對稱性結晶

2024-04-04 來源：高分子科技

隨著高性能薄膜材料和柔性電子器件等技術產業的不斷發展，市場對于以聚合物為基體材料的性能和功能要求也在日益提高。在這一背景下，通過向高分子基體中添加補強填料，可以獲得兼具多功能和高性能的高分子復合材料。在眾多填料中，二維納米片填料由于其豐富的種類和易修飾的界面而成為當前研究的焦點。尤其值得注意的是，當二維納米片填料以有序方式填充聚合物時，可以使復合材料在特定方向上獲得極大的性能和功能增強。然而，二維納米片具有一定柔性，單個二維片具有非對稱的幾何特征，導致實現二維納米片在高分子網絡中的有序自組裝填充往往需要復雜的手段和設備條件，如何簡化這一過程是當前研究中的一個重要挑戰。此外，目前相關領域的理論研究相對匱乏，如何從微觀動力學角度理解二維納米片與高分子共混后的聚集自組裝行為仍待深入探討。

廈門大學物理系曹學正課題組提出了簡潔的標度理論物理模型，以解析高分子熵驅動在二維納米片界面激發的熵驅動作用勢強度與作用范圍，并基于分子動力學模擬發現了二維片填料在高分子網絡體系中的逆溫反常自組裝結晶和相分離行為。基于模擬，證明了在不改變二維片化學本質的條件下，僅物理調控熵驅動結晶動力學模式即可實現高度有序結晶。進一步，物理統計了二維片自組裝結晶結構對片大小與柔順度的非單調依賴關系。通過定量計算高分子鏈熵驅動作用勢能，從物理機理上揭示了二維片在高分子網絡中自組裝動力學和聚集結構與熵驅動作用勢能強度和范圍的對應關系。二維納米片自組裝結晶結構被證明非常有利于提高離子導電性能，本研究成果將為拓展高分子二維納米復合物在柔性電子器件中的前沿應用提供重要理論模擬基礎。

圖一：二維納米片及其周圍可調控的熵驅動作用范圍與強度

與傳統的降溫結晶有序過程不同，本文觀察到在高溫條件下，二維納米片呈現出有序自組裝的結構。這一現象可以解釋為隨著溫度的升高，高分子鏈的構象熵也隨之急劇增加。同時，二維納米片界面的存在嚴重阻礙了鏈構象的伸展，從而影響了高分子鏈構象熵的增加。這導致高分子鏈傾向于將二維納米片驅動聚集在一起，形成最優堆疊，以盡可能減少界面的存在。從尺寸-溫度結構相圖中，觀察到在高分子中二維納米片的聚集結構具有非單調性。有序結構似乎僅僅出現于特定條件，不僅受溫度的控制，而且與尺寸有關。進一步，通過分析二維片在體系內部和體系邊界的聚集動力學模式，并分別計算了兩種聚集模式下的熵驅動勢能，解析了非單調相行為背后的熵驅動機制。通過抽樣觀察，從微觀層面觀察到了二維納米片在不同位置聚集動力學模式的差異。最后，測試了本文有序結構的離子導電性。相比于無序二維片結構，有序二維納米片形成的層狀傳輸通路極大的提高了離子的傳輸效率，為離子長距離傳輸提供了通道。因此，離子在有序結構中的傳輸表現出長距離、速度快等特點。

圖二：物理調控二維納米片的熵驅動自組裝結晶結構與結晶動力學路徑

該工作以“Depletion Strategies for Crystallized Layers of Two-Dimensional Nanosheets to Enhance Lithium-Ion Conductivity in Polymer Nanocomposites”為題發表在《ACS Macro Letters》上。文章第一作者是碩士研究生韋驍漢，通訊作者為曹學正副教授，該研究得到國家自然科學基金委、福建省自然科學基金委以及廈門大學校長基金青年創新重點等項目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.3c00756

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（責任編輯：xu）

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