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  分子動力學模擬是高分子學科中研究構效關系的重要手段，是銜接實驗和理論的重要橋梁。然而，傳統全原子分子動力學模擬技術由于所能模擬的空間及時間尺度相對有限，很難滿足實際需求。粗粒化模擬技術是提升效率的主要途徑。但由于粗粒化過程中自由度的約化，缺乏對C-H鍵等底層微觀化學細節的有效考慮，所獲得的多尺度結構及動力學等性質與實驗或全原子模擬相比偏差較大，只能做到半定量計算與預測，極大地限制了分子動力學模擬在解釋實驗新現象、助力新材料研發等方面的潛能。因此，亟需發展化學特異性精準粗粒化模擬方法，在約化體系自由度的同時，有效考慮C-H鍵等被約化自由度對體系各類性質的影響，實現高分子體系不同時空尺度結構及動力學性質的準確定量描述，這也是目前高分子理論模擬領域面臨的挑戰性難題及重要國際前沿方向。

圖1 基于廣義朗之萬方程的高分子粗粒化模型

  近期，吉林大學錢虎軍教授團隊基于能夠準確描述粒子間徑向分布函數的迭代玻爾茲曼反演方法與廣義郎之萬方程相結合，為了引入被約化掉的C-H鍵等化學細節對體系動力學性質的影響，利用含時記憶內核函數，以全原子模擬中獲得的速度自相關函數為紐帶，極大地優化了粗粒化模型中以均方位移、速度自相關函數、力自相關函數、應力松弛模量等為代表的動力學性質，獲得結果與全原子模擬一致。為了兼顧精準度與計算效率，該方法將復雜的長時間記憶內核拆解為一個馬爾可夫的Rouse摩擦系數，以及非馬爾可夫的短時間記憶內核，前者主導長時間的擴散行為，后者決定了局部的碰撞與亞擴散行為。同時，作者開發了一套系統化的優化流程，用于時間依賴的記憶內核的構建。該方法有望被推廣至更多的復雜聚合物體系，在粗粒化模型所能達到的介觀模擬尺度，針對特定體系，實現具有全原子模擬精度的化學特異性的多尺度結構及動力學性質的預測。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacsau.3c00756