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  超分子材料因其獨(dú)特的物理化學(xué)特性廣泛應(yīng)用于航空航天、固態(tài)電池、橡膠輪胎、仿生生物醫(yī)藥學(xué)等高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)領(lǐng)域。合成超分子材料的生物醫(yī)學(xué)和工業(yè)應(yīng)用需要事先確定其機(jī)械強(qiáng)度和韌性。然而，實(shí)現(xiàn)具有高強(qiáng)超韌粘彈特征的超分子材料，是現(xiàn)今高分子動(dòng)力學(xué)與流變學(xué)等研究領(lǐng)域所關(guān)心的核心難點(diǎn)問(wèn)題之一。特別是，由交聯(lián)和糾纏結(jié)構(gòu)組成的超分子凝膠材料通常具有較高的機(jī)械強(qiáng)度，但韌性有限。為了在極端條件下如高壓和快速?gòu)?qiáng)迫變形下仍能正常運(yùn)行，這些超分子材料必須具有足夠的強(qiáng)度和韌性來(lái)抵抗和消散外部沖擊的破壞效應(yīng)。具有各種化學(xué)和物理特性的納米顆粒已被廣泛應(yīng)用于開(kāi)發(fā)新型功能性超分子納米復(fù)合材料。當(dāng)它們的尺度與交聯(lián)或糾纏超分子網(wǎng)絡(luò)的網(wǎng)格尺寸相當(dāng)或更大時(shí)，摻入納米顆粒的動(dòng)力學(xué)大多與基質(zhì)鏈的結(jié)構(gòu)松弛相關(guān)。在這種情況下，基質(zhì)鏈的結(jié)構(gòu)松弛仍然由鏈段的熱運(yùn)動(dòng)驅(qū)動(dòng)，而納米顆粒由于它們的耦合運(yùn)動(dòng)無(wú)法對(duì)超出其尺度的基質(zhì)鏈的松弛做出貢獻(xiàn)。因此，通過(guò)納米顆粒摻雜來(lái)實(shí)現(xiàn)超分子材料高機(jī)械強(qiáng)度與大韌性的結(jié)合是設(shè)計(jì)具有強(qiáng)大快速變形能力的功能性超分子材料極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)。

圖一：超分子凝膠中活性納米顆粒的非平衡熱力學(xué)統(tǒng)計(jì)

  通過(guò)Rouse模式分析來(lái)確定不同長(zhǎng)度尺度上超分子鏈的結(jié)構(gòu)弛豫譜。含有非活性納米顆粒的凝膠中的超分子鏈在大于網(wǎng)格尺寸的長(zhǎng)度尺度上沒(méi)有松弛，這證明非活性納米顆粒無(wú)法破壞超分子鏈的纏結(jié)結(jié)構(gòu)。相反，在含有活性納米顆粒的凝膠中得到的超分子鏈松弛自相關(guān)函數(shù)在所有長(zhǎng)度尺度上都可以用拉伸指數(shù)函數(shù)來(lái)擬合，觀察到的類似于無(wú)纏結(jié)鏈的弛豫光譜表明，活性納米顆粒在有效減少超分子鏈的纏結(jié)方面發(fā)揮了動(dòng)力學(xué)作用。而對(duì)于松弛時(shí)間和拉伸因子的分析表明由于活性納米顆粒觸發(fā)的超分子鏈弛豫對(duì)子鏈輪廓長(zhǎng)度的依賴性比通常在聚合物鏈纏結(jié)熔體中發(fā)現(xiàn)的鏈要大得多，且超分子鏈?zhǔn)艿交钚约{米顆粒的均勻干擾。為了將活性納米顆粒觸發(fā)的超分子凝膠粘彈性變化與超分子凝膠的松弛定量地聯(lián)系起來(lái)，計(jì)算了應(yīng)力松弛模量的傅立葉變換，得到了各自的存儲(chǔ)（彈性）模量G′(ω)和耗散（粘性）模量G′′(ω)。在添加的納米顆粒中引入活性后，在很大的頻率范圍內(nèi)，彈性模量和粘性模量同時(shí)增強(qiáng)，這是由于應(yīng)力松弛模量在短時(shí)間尺度的提升和應(yīng)力松弛模量在長(zhǎng)時(shí)間尺度的加速松弛。這些由活性納米顆粒引發(fā)的流變變化是由纏結(jié)和交聯(lián)的超分子組成的凝膠機(jī)械強(qiáng)度和韌性得到改善的原因。

  論文鏈接 https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c02488