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  水凝膠以其高含水量為特征，是一種通用的交聯聚合物材料，在植入式電子、儲能設備、軟機器人、涂層、組織工程、藥物遞送等領域有著廣泛的應用前景。然而，水凝膠較差的機械韌性和長期穩定性限制了其實際應用范圍。此外，氣凝膠是一種納米級的多孔固態新型材料，具有高比表面積、高空隙率、低密度等結構特點，廣泛應用在隔熱、隔音、催化、儲能等領域，但是其高孔隙率也使它們面臨機械穩定性方面的挑戰。因此，能否制備一種能夠結合這兩類凝膠材料優勢的物質，賦予水凝膠可控的含水量、彈性和長效穩定性，并賦予氣凝膠強韌的網絡結構？

  自19世紀末Hofmeister效應（離子特異性效應）被提出后，人們發現鹽離子對水溶液中大分子的溶質行為的影響普遍遵循Hofmeister離子序列。在水凝膠體系中引入鹽離子可以對水凝膠的力學性能、電學性能、熱力學性能等產生顯著影響，在水凝膠領域引起了極大的關注。研究者已經發現了具有離子特異性效應的聚合物，并進一步制備了具有廣泛可調性和優異機械性能的水凝膠。同時，從分子水平上研究了離子-聚合物鏈-水相互作用，并且探索了聚合物的溶解度和膨脹性，以了解不同離子的影響。然而，目前關于不同陰離子的鹽析和鹽入現象的離子特異性效應已有一些共識，但大多數研究人員將陽離子歸類為鹽入現象，這意味著陽離子會降低聚合物鏈的交纏和結晶度。那么，陽離子能否展示鹽析現象，并實現與陰離子類似的離子特異性效應呢？

圖1：用不同處理方法制備凝膠的流程示意圖和相應的微觀形態。

  總的來說，金屬陽離子不再被這些羥基形成的水合層所排斥，它們與PVA相互作用時表現出兩種效應：（1）靜電斥力（圖3b）：以Ca²⁺離子為例，它們最初附著在聚合物鏈上。然而，一旦可用的結合位點飽和，附著的Ca²⁺離子將受到自由Ca²⁺離子的斥力作用，導致“擠壓”效應。（2）離子水合：雖然陽離子的水合能力較陰離子弱，但在硼砂預處理削弱聚合物的水合能力后，也不能忽視陽離子水合的潛在影響。因此，陽離子的特異性行為可以解釋如下：堿金屬和堿土金屬的陽離子具有較高的電荷密度和較強的水合能力，使它們能夠在B-PGX中形成分層結構。這些分層結構使它們能夠從周圍環境吸收水分，從而將B-PGX從氣凝膠轉化為具有出色的柔韌性和穩定性的水-氣凝膠。

圖3：分子動力學模擬結果和提出的PVA凝膠的陽離子特異性機制。

  原文鏈接：Zhou, H., Wei, X., Liu, A., Wang, S., Chen, B., Chen, Z., Lyu M., Guo W., Cao X., Ye, M. Tough Hydro‐Aerogels with Cation Specificity Enabled Ultra‐High Stability for Multifunctional Sensing and Quasi‐Solid‐State Electrolyte Applications. Advanced Materials.  

  https://doi.org/10.1002/adma.202313088

作者簡介

  葉美丹，廈門大學物理科學與技術學院教授，研究領域包括微納米功能材料的可控合成和機理研究，電化學儲能器件以及可穿戴生物傳感器的制備研究。在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy. Mater., Nano Lett., Energy Storage Mater.等期刊發表論文80多篇，出版相關英文專著兩本和專著章節四篇，文章他引5400余次，H因子37。