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  高安全長壽命的電化學儲能系統是有效利用不穩定清潔能源的重要支撐。水系鋅離子電池由于具有高安全性、低成本、環境友好等優勢，在下一代規模儲能領域極具潛力，近年來備受關注。但是水系鋅電常用的正極材料如錳（Mn）氧化物和釩(V)氧化物的溶出以及負極鋅枝晶的生長，一直限制了此類電池的性能提升。隔膜是位于正負極之間的重要組分，通過優化和設計隔膜有望同時解決正負極的問題，加速實現水系鋅離子電池商業化的進程。

• 隔膜的設計：選擇海藻酸鈉（SA）作為基底膜主要是考慮是其能通過Zn²⁺進行高效交聯獲得復合膜框架，這得益于Zn²⁺ 和 SA 上的羧酸基團之間的強絡合作用。絡合的 Zn²⁺ 作為離子源，保證在SA襯底上均勻、安全地生長出ZIF框架，從而獲得了一種新型而堅固的隔膜（SZ），在水系鋅離子電池中表現出優異的性能。
  
• 高分子-沸石復合隔膜的多功能性：SZ隔膜具有優異的機械性能、高Zn2+轉移數和較高的電解質吸收率，使其成為玻璃纖維和濾紙等傳統隔膜的替代品，有助于水系鋅電池的商業化。
  
• 高效抑制釩類正極物質溶解和擴散：釩類正極初始溶解的V離子可以通過N-V鍵錨定在SZ隔膜上，形成離子屏障，從而抑制V的進一步浸出和穿梭。如果“預埋”部分V離子，人工構建離子屏障，則抑制溶解和擴散的效果更加明顯。

圖2. 全電池的電化學性能：(a) CV曲線，(b) 倍率性能，(c) 相應的充放電曲線，(d) 不同電流密度下的過電位，(e) 阻抗分析，(f, g) 循環性能，(h) 軟包電池的循環性能

圖3. 作用機理分析。(a) 采用H型模具分析釩離子的擴散情況，(b) 右邊腔室的釩離子濃度，(c) 正極和(d) 負極表面的XRD，(e) ZIF的靜電勢圖，(f) ZIF和VO₂⁺相互作用的計算模型，(g-i) XPS 分析

  進一步對其進行機制分析，發現SZ隔膜上的氮原子可以和溶解在電解液中釩離子形成N-V鍵，從而起到固定釩離子的作用。這意味著釩離子無法在電解液中自由遷移，有效減少了電極表面釩基副產物（Zn₃V₂O₇(OH)₂）的生成。DFT計算和XPS結果均可以證明N-V鍵的存在。

圖5. (a) ZIF和Zn²⁺的相互作用模型，(b) SZ膜影響鋅沉積的示意圖， 分別采用 (c) SZ隔膜和 (d) GF隔膜的鋅負極表面SEM圖，(e）對稱電池的循環性能，(f) 鋅/銅半電池的庫倫效率，(g, h) 相應的電壓曲線

  此外，進一步研究了SZ隔膜對鋅負極的影響。通過DFT計算和SEM表征發現，隔膜上的氮原子對鋅離子有非常好的親和力，這使得電極表面的鋅離子流會在隔膜的影響下均勻化，而不會像玻璃纖維隔膜那樣由于孔道結構不均一而導致電極表面鋅離子濃度不同。這在一定程度上有效緩解了由于鋅離子濃度分布不均而導致的鋅枝晶生長，使得鋅對稱電池的循環壽命相較于玻璃纖維隔膜延長了5倍。

  論文信息

  論文題目：Preventing Dissolution of Cathode Active Materials by Ion-anchoring Zeolite-based Separators for Durable Aqueous Zinc Batteries

  通訊作者：王欣

  通訊單位：松山湖材料實驗室

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315464

  團隊主頁：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Xin_Polymer-X