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蘇州大學陳金星 Angew ：讓廢塑料停止“舞動” - 熵限域提高塑料催化回收活性

2023-10-11 來源：高分子科技

在塑料回收方面，現有的研究基本都集中在設計高性能催化劑，以加速決速步驟“碳-碳斷裂”，進而提高整體的催化活性。然而，聚合物大分子的本征自由熵并沒有得到關注。在本工作中，作者提出了抑制聚合物的高自由度并理解自由熵對于催化活性的影響，也可以提升催化性能。

圖1 催化劑的傳統浸漬和精確浸漬合成

近期，蘇州大學功能納米與軟物質研究院陳金星副教授通過精確浸漬法合成了釕納米顆粒在SBA-15孔道中均勻分布的p-Ru/SBA催化劑（圖1）。該催化劑具有較高的LDPE固相轉化率(1106 g·g_Ru^-1·h^-1)和較窄的產物分布，主要由高值柴油組成（圖2a,b,d）。值得注意的是，即使在230℃的較低反應溫度下，p-Ru/SBA的催化活性也比Ru/SiO₂的催化活性高4.9倍，比240℃的商業Ru/C的催化活性高14.0倍（圖2c）。通過各種分析發現，強局域化導致的熵限域效應限制了大分子鏈的自由度，從而有利于過渡態的穩定吸附（圖3）。這項研究工作證明了熵限域的重要性，并強調了在密閉空間中進一步理解和優化催化過程的潛力。該工作以“Entropy Confinement Promotes Hydrogenolysis Activity for Polyethylene Upcycling”為題發表在《Angewandte Chemie International Edition》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313174）。文章第一作者是蘇州大學碩士研究生康慶運和博士生褚名宇。

圖2 釕催化劑上的聚烯烴氫解

圖3 烷烴載體相互作用和熵限域效應

該工作是團隊近期關于聚烯烴氫解相關研究的最新進展之一。塑料廢物的復雜性和多樣性往往給塑料的化學回收帶來極大的挑戰。為此團隊從塑料化學回收的基礎研究工作出發，提高催化活性和產物選擇性，揭示了塑料化學回收中的催化劑結構和性能之間的關系（Angew. Chem. 2023, e202313174; Angew. Chem., 2023, e202308930； Research, 2023, 6, 0032; Appl. Catal. B, 2023, 339, 123122）。另一方面，傳統的熱催化塑料降解雖然具有較高的催化活性和較好的產物選擇性，但其依然面臨高能耗的問題，為應對這一挑戰，發展了光熱材料精準合成新策略，為光熱催化提供材料基礎（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 4117; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 9275；J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 20513; ACS Energy Lett., 2022, 7, 3476; ACS Nano, 2022, 16, 910；Matter, 2022, 5, 1305; Adv. Funct. Mater., 2023, 2210283）。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313174

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（責任編輯：xu）

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