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  有機(jī)室溫磷光材料由于具有獨(dú)特的光物理特性，在光電子學(xué)、分子成像、信息加密和防偽等領(lǐng)域極具吸引力。大量研究工作表明聚集/結(jié)晶對(duì)于實(shí)現(xiàn)室溫磷光至關(guān)重要，高性能的有機(jī)室溫磷光幾乎都是在聚集體/晶體中實(shí)現(xiàn)的。盡管分子設(shè)計(jì)和聚集行為調(diào)節(jié)研究發(fā)展迅速，但相關(guān)機(jī)理圖景仍未完全理解，特別是聚集體結(jié)構(gòu)對(duì)熒光、磷光等不同發(fā)射對(duì)應(yīng)激發(fā)態(tài)的調(diào)控尚不清楚。

  近期，南京郵電大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院陳潤(rùn)鋒教授團(tuán)隊(duì)基于D-A型結(jié)構(gòu)分子，通過(guò)在固體膜中構(gòu)建不同的D-A聚集體，實(shí)現(xiàn)了從局部激發(fā)（LE）和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）態(tài)對(duì)熒光和磷光的實(shí)質(zhì)性調(diào)制。系統(tǒng)的研究表明，D和A單元之間的聚集敏感的二面角（φ）決定電子之間的相互作用，導(dǎo)致φ減小時(shí)不同激發(fā)態(tài)能量的D-A耦合增強(qiáng)，ICT降低，而由于缺乏D-D堆疊，LE能量不受影響。這些不同的行為導(dǎo)致了D-A材料在聚集條件下明顯的能量重排，特別是在明顯發(fā)生聚集的結(jié)構(gòu)下，對(duì)不同發(fā)光行為的三重態(tài)激子捕獲產(chǎn)生了顯著影響。在形成聚集體或者晶體時(shí)，單線態(tài)ICT（¹ICT）在能量上更接近單線態(tài)LE（¹LE），甚至高于三線態(tài)LE（³LE），這使得從¹LE到¹ICT的內(nèi)轉(zhuǎn)換和從¹ICT到³LE的系間竄越更加有效，促進(jìn)了分子聚集體的RTP。這項(xiàng)工作對(duì)聚集引起的激發(fā)態(tài)能量重排有著深入的光物理見(jiàn)解，為理解固態(tài)RTP發(fā)射和開(kāi)發(fā)具有D-A結(jié)構(gòu)的高效RTP材料提供了重要的線索。

圖4.激子動(dòng)力學(xué)測(cè)試進(jìn)一步驗(yàn)證了能級(jí)結(jié)構(gòu)的變化。

  原文鏈接：

  Realignment of Local and Charge Transfer Excited States in Promoting Room-temperature Phosphorescence of Organic Aggregates

  Jiawen Fang, Ping Li, Xudong Xue, Hui Li, Dongyue Cui, Jingyu Zhang, Yang Wang, Tushar Debnath, Yanni Jie, Wei Huang, and Runfeng Chen*

  Chemistry of Materials, 2023, DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c01103

  https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.3c01103