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四川大學吳凱/張琴《Mater. Horiz.》：一種應變增強型聚氨酯膠粘劑

2023-08-08 來源：高分子科技

膠粘劑廣泛應用在日常生活、工業(yè)生產(chǎn)的各個方面，有效粘接不同部件以實現(xiàn)功能化。而現(xiàn)有的膠粘劑通常難以同時兼顧延展性和強粘性，即粘接韌性低，難以滿足不斷復雜化的粘接環(huán)境。同時，為保證粘接結(jié)構的穩(wěn)定性，膠粘劑材料通常具有牢固的分子網(wǎng)絡和強大的界面結(jié)合，如傳統(tǒng)的環(huán)氧樹脂膠粘劑，這使得在其服役周期結(jié)束后，難以實現(xiàn)部件回收，且通常在部件表面存在大量膠粘劑無法去除。目前，通過犧牲鍵（動態(tài)氫鍵、化學鍵等）構筑膠粘劑盡管能夠一定程度解決強韌性、部件回收的難題，但殘膠問題依然困擾著廣大研究者。

圖1 具有強韌特性的自增強PUD膠粘劑材料分子結(jié)構設計策略

針對以上問題，四川大學吳凱副研究員和張琴研究員聯(lián)合報道了一種基于自增強結(jié)構的強韌型聚氨酯（PUD）膠粘劑。作者通過應變誘導結(jié)晶的方式有效提高膠粘劑的內(nèi)聚力，并利用高粘附性的鄰苯二酚作為懸垂支鏈實現(xiàn)與基底有效結(jié)合。協(xié)同作用下，PUD膠粘劑實現(xiàn)了11.37 MPa的粘接強度和10.32 kN/m的脫粘功，在已報告的膠粘劑材料中展現(xiàn)出明顯優(yōu)勢（圖1）。并且，拉伸結(jié)晶的特性使該膠粘劑在剝離時僅表現(xiàn)出界面脫粘行為，有效解決了殘膠問題。此外，該PUD膠粘劑具有出色的循環(huán)使用性，能夠適用于不同溫度、不同材料的有效粘接。其優(yōu)異的熱響應特性，賦予了快速按需脫粘/粘接能力，為按需裝配，部件回收提供了可能性。這一研究為設計方便可拆卸的高性能膠粘劑提供了創(chuàng)新的靈感。相關工作發(fā)表在材料領域優(yōu)秀期刊Materials Horizons上。

圖2. PUD膠粘劑本體強度和自增強行為展示

在膠粘劑設計中，考慮到膠粘劑本體強度和界面結(jié)合強度作為是其關鍵因素，作者充分協(xié)同應變誘導結(jié)晶自增強、層次氫鍵及高活動性懸垂粘接支鏈的作用，從分子結(jié)構出發(fā)，首先合成了帶鄰苯二酚支鏈的T形分子。隨后將其與聚四氫呋喃、吡啶二醇、異氟爾酮二異氰酸酯經(jīng)縮聚反應制備出PUD膠粘劑（圖1）。上述思路存在以下巧妙之處：利用弱氫鍵，賦予PUD大變形和能量耗散能力，強氫鍵維持結(jié)構穩(wěn)定性；利用應變誘導結(jié)晶增強了PUD本體強度；利用支鏈結(jié)構的高活動性，保障PUD和基板之間的界面結(jié)合強度。通過合理調(diào)控吡啶二醇和懸垂支鏈的含量，最大化應變誘導結(jié)晶對PUD膠粘劑本體強度的增強效應（拉伸強度: 24.2 MPa，圖2），從而保證材料在剪切過程中維持本體結(jié)構的完整性，抵制膠粘劑發(fā)生內(nèi)部破壞。同時，由于支鏈的運動能力通常是遠高于主鏈的，因此，通過將鄰苯二酚置于支鏈有效提高了粘接基團與基板接觸的可能性，增加了界面處的相互作用。最終，該膠粘劑通過平衡延展性和強粘性，展現(xiàn)出優(yōu)異的粘接性能（粘接強度：11.37 MPa，脫粘功：10.32 kN/m，圖3），且在剪切過程中通過界面破壞解決了大多數(shù)膠粘劑帶來的殘膠問題。

圖3. PUD膠粘劑粘接性能及強韌機理展示

此外，PUD膠粘劑可適用于較寬的溫度區(qū)間及不同基板材料的粘接，以滿足不同的粘接環(huán)境（圖4）。同時，基于動態(tài)氫鍵作用的PUD膠粘劑能夠?qū)崿F(xiàn)多次反復粘接，且由于具備熱響應特性，能夠快速實現(xiàn)按需脫粘/粘接，為臨時裝配，部件回收等場景提供了可能性。

圖4. PUD膠粘劑普適性粘接、循環(huán)粘接能力及熱響應性脫粘/粘接行為

相關成果以“A Strain-Reinforcing Elastomer Adhesive with Superior Adhesive Strength and Toughness”發(fā)表在Materials Horizons（Mater. Horiz., 2023, DOI: 10.1039/D3MH00966A）上。通訊作者為四川大學的吳凱副研究員和張琴教授。四川大學的博士研究生李川龍為本文的第一作者。感謝國家自然科學基金(No. 52103091)、國家重點研發(fā)項目(No. 2022YFB3806900)和高分子材料工程國家重點實驗室(No. sklpme2022-3-15)對本工作的經(jīng)費支持！

原文鏈接： https://doi.org/10.1039/D3MH00966A

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（責任編輯：xu）

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