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  高分子材料在現代社會中正扮演著越來越重要的角色，但由于缺少可在分子水平上確定和表征無定形和半晶態高分子結構的技術，對高分子材料的結構-性能關系的深入理解仍然是材料科學發展的瓶頸。近年來，基于單晶到單晶轉化的拓撲聚合蓬勃發展，此方法能夠大量合成適用于X射線單晶衍射的高分子單晶，用以精確揭示高分子中的化學鍵和結構信息。然而，目前絕大多數高分子晶體在常見溶劑中溶解度較差，阻礙了其實際應用中的后續功能化和溶液加工性能，因此，如何利用拓撲聚合可控合成可溶性高分子單晶具有較大的挑戰性。

  近日，浙江大學化學系郭慶輝研究員課題組在可溶高分子單晶的精準合成領域取得突破，成果發表在 Journal of the American Chemical Society，標題為“Soluble and Processable Single-Crystalline Cationic Polymers”。基于課題組在前期對（半）聯吡啶鹽基元間獨特的自互補作用模式和單晶到單晶轉化精準合成陽離子高分子單晶的研究基礎上（Chem. 2019, 5, 2353; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 6180;），通過光誘導的[2+2]環加成反應實現了單晶到單晶轉化的拓撲聚合，從而可控制備了具有剛性聚陽離子骨架且可溶、可加工的高分子單晶，此方法能夠大量合成適用于X射線單晶衍射的高分子單晶樣品，用以精確揭示高分子結構中的化學鍵和構象信息。同時，該高分子單晶可以溶解，兼具后續功能化修飾和溶液加工成凝膠的能力，有望應用于環境凈化或凝膠聚合物電解質。

圖2. 單體和聚合物的單晶（超）結構。

圖3. 溶液中PSCs的表征和拓撲化學聚合的動力學分析。

圖4. 固態PSCs的形貌和結構特征。

圖5. 基于陰離子交換策略的PSCs后功能化。

圖6. PSCs在Me₂SO中的凝膠化和定性流變測試。

  總之，本工作針對絕大多數高分單晶的難以溶解、在溶液中難表征與難以加工成型的挑戰，通過精心分子設計，合成了一維線型陽離子高分子單晶，通過避免分子鏈間的纏繞，同時增強其中的電荷排斥，以有利于溶劑分子插入其晶格之中，來提高溶解性。該高分子單晶在大極性溶劑中具有良好的溶解性和成凝膠特性，徹底解決了高分子單晶反應難于進行動力學監測和難以加工成型的問題。

  論文信息：Liu, Y.; Guan, X.-R.; Wang, D.-C.; Stoddart, J. F.^* and Guo, Q.-H.^* Soluble and Processable Single-Crystalline Cationic Polymers. Journal of the American Chemical Society. 2023. ASAP. DOI: 10.1021/jacs.3c02266.

  https://doi.org/10.1021/jacs.3c02266

導師介紹：

  郭慶輝 博士，浙江大學化學系“百人計劃”研究員，杭州國際科創中心“青年人才卓越計劃”雙聘研究員，博士生導師。2010年于蘭州大學化工學院獲學士學位，2015年7月于清華大學化學系王梅祥院士課題組獲得博士學位，2015年8月加入中科院化學所王德先研究員課題組從事博士后研究。2017年2月前往美國西北大學繼續從事博士后研究，合作導師為2016年諾貝爾化學獎得主之一J. Fraser Stoddart教授。2021年6月加入浙江大學化學系開展獨立研究，并于同年獲國家優秀青年科學基金（海外）資助，同時主持國家自然科學基金委重大項目子課題。目前以（共同）第一和通訊作者發表包括Nat. Chem., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem., CCS Chem.在內的高水平論文15篇。

  課題組主要研究方向為：1、新型分子碳精準合成及性能研究；2、基于分子納米拓撲學構筑智能晶態材料；3、化學反應的超分子調控。

  因課題組發展需要，擬招收博士后2至3名，科研助理1至2名，更多細節請訪問 https://hr.zju.edu.cn/postdoctor/2021/0618/c29115a2396358/page.htm

  課題組每年可招收若干名研究生，歡迎具有有機合成、超分子化學或材料化學相關背景的有志青年加入！

  課題組主頁介紹：

  https://guo-group.net（英文版）  

  https://person.zju.edu.cn/qinghuiguo （中文版）