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南京大學張秋紅、賈敘東團隊 Adv. Funct. Mater.：原位成型的雙導電水凝膠表皮電極

2023-05-28 來源：高分子科技

近年來，智能醫療的發展推動了柔性生物電子技術的快速發展，亟需開發適合于人機界面的電子材料。導電水凝膠因具有類似皮膚的柔軟、濕潤和導電特性等，在人機界面領域受到越來越多的關注。特別是，混合離子和電子導電性的雙導電水凝膠在開發快速響應的智能表皮生物電子器件方面發揮著越來越重要的作用。然而，傳統的水凝膠由于預先成型的制備工藝和粘附力不足，不能與復雜的皮膚表面形成穩定的適形界面，如多毛或褶皺的皮膚。并且它們通常缺乏抗菌能力，制備時還需要在高溫或紫外照射下引發單體聚合，這些問題使其不適用于需要在生物組織上直接加工和成型的應用場景。因此，獲得高度適形、自粘附、抗菌和室溫成型的水凝膠-皮膚界面是解決問題的關鍵。

近日，南京大學化學化工學院張秋紅副教授、賈敘東教授團隊提出了一種溫和地在室溫下原位制備導電水凝膠電極的方法，利用導電聚合物PEDOT:PSS促進兩性離子單體[2-（甲基丙烯酰氧基）乙基]二甲基-（3-磺丙基）（SBMA）的自聚合，成功地在毛發皮膚或不規則傷口表面制備了高度適形的水凝膠表皮電極（ISF-PSPH）(圖1)。該水凝膠表皮電極具有優良的彈性（彈性恢復率>96%）、理想的黏附強度（≈6.5 kPa）(圖2)、優異的生物相容性和本征抗菌特性，并且在凝膠化過程中沒有明顯的熱釋放（<5℃）。基于ISF-PSPH的表皮電極被用來監測運動中的肌電信號。與商用電極相比，高度適形的水凝膠電極-皮膚界面表現出更低的界面阻抗，更好的穩定性和皮膚友好性。特別是在記錄多毛皮膚區域的表面肌電（sEMG）信號方面，該電極受運動影響小，具有出色的信號穩定性。此外,這種高度適形的ISF-PSPH的表皮電極還被用于在電刺激下促進糖尿病傷口的愈合。

圖1. ISF-PSPH水凝膠的設計原理、制備及潛在應用

圖2. ISF-PSPH水凝膠的力學、彈性、黏附性和導電性表征

毛發區的sEMG監測是一個棘手的問題。傳統的水凝膠表皮電極和商用電極往往是先加工成型再轉移到皮膚表面（圖3a）。由于毛發和皮膚褶皺的干擾，這些預先成型的電極與皮膚不能建立適形接觸，接觸阻抗往往比較高。同時，這類電極與皮膚接觸的緊密程度不足，會導致長期監測中信號穩定性下降。然而，原位形成的ISF-PSPH水凝膠可以通過前體溶液的內在流動性與毛發皮膚緊密接觸（圖3b，c）。該ISF-PSPH水凝膠電極的界面阻抗低于大多數已報道的用于sEMG信號采集的表皮電極，甚至接近皮膚的本征阻抗（圖3e）。研究人員比較了商用電極和ISF-PSPH電極在40個下蹲-站立周期內采集的脛骨前肌的sEMG信號。開始時，這兩個電極的sEMG信號相似，表現出明顯的肌肉收縮信號（圖3k i和i''''）。然而，10個周期后，商用電極收集的噪聲變得很高，且在38個周期后無法識別肌肉收縮信號（圖3k iii''''）。與之相比，由ISF-PSPH電極收集的肌電信號噪聲沒有明顯增加，信噪比幾乎與其初始值相同（圖3k iii 和3l）。研究人員注意到，在40個蹲站周期后，商用電極會從皮膚上脫落，而ISF-PSPH電極可以保持與毛發皮膚的緊密粘附（圖3m），這表明，ISF-PSPH電極能夠穩定地記錄多毛皮膚的sEMG信號。此外，由于具有抗菌和生物相容性，ISF-PSPH水凝膠電極對皮膚友好，使用12小時后也不會使皮膚發紅、發癢和發炎（圖3n）。

圖3. 基于ISF-PSPH水凝膠的表皮肌電信號監測

可注射、抗菌和生物相容的ISF-PSPH水凝膠因其具有電活性，非常適合作為電療傷口貼片。由于原位成型的特點，它能夠與不規則形狀的傷口形成適形界面，從而最大化水凝膠電極貼片和受傷組織之間的接觸面積，提高電刺激效率（圖4a）。實驗結果表明，用ISF-PSPH水凝膠電極貼片治療的傷口比用商用敷料（CD）治療的傷口閉合得更快。值得注意的是，通過比較有電刺激（ES）和無電刺激的組別，他們發現有ES的傷口愈合得更快，且ISF-PSPH+ES組表現出最高的血管和膠原組織再生以及最低的炎癥反應（圖4c-f）。因此，該ISF-PSPH水凝膠電子皮膚貼片具有促進慢性傷口愈合的潛力。

圖4. 基于ISF-PSPH水凝膠的電刺激促進慢性傷口愈合

上述研究成果近日以“In Situ Forming Dual-Conductive Hydrogels Enable Conformal, Self-Adhesive and Antibacterial Epidermal Electrodes”為題發表于Advanced Functional Materials。南京大學化學化工學院博士生黃鑫鑫為文章第一作者，張秋紅副教授、賈敘東教授為通訊作者。該工作得到國家自然科學基金(No. 22075130)以及中央高校基礎研究基金的支持。同時也感謝高性能高分子材料與技術教育部重點實驗室以及配位化學國家重點實驗室在本研究中給予的支持。南京大學醫學院附屬金陵醫院的陳燦文同學、任建安教授，現代工程與應用科學學院的孔德圣教授對本工作給予了大力支持和幫助。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202302846

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（責任編輯：Armstrong）

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