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  高性能固態(tài)鋰電池不僅需要高室溫離子電導(dǎo)率固態(tài)電解質(zhì)，還需要較低的界面電阻。在此，研究人員報(bào)道了一種基于陶瓷納米線的復(fù)合固態(tài)聚合物電解質(zhì)(CSE)，該電解質(zhì)通過在鋰金屬電池(LMBs)內(nèi)部由鈧離子引發(fā)的醚基單體原位開環(huán)聚合獲得，該策略有利于電極和固態(tài)電解質(zhì)之間良好的界面接觸。醚基單體聚合后可以作為固態(tài)電解質(zhì)傳輸鋰離子，而由陶瓷納米線構(gòu)建的陶瓷膜可以防止電池短路，抑制聚合物的結(jié)晶，并在聚合物和納米線的界面上建立快速離子通道。基于單體的轉(zhuǎn)換率的不同，CSE具有可調(diào)的室溫離子電導(dǎo)率(10^-3至10^-5 S cm^-1)、鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)(0.36至0.54)和電化學(xué)窗口(4.3至5.18 V)。由于原位聚合的界面電阻低，組裝的固體LMBs具有良好的循環(huán)性能和倍率性能。該研究為制備具有高室溫離子電導(dǎo)率的CSE和設(shè)計(jì)相應(yīng)的低界面電阻的固態(tài)電池提供了一種可行方法。

圖2. 復(fù)合電解質(zhì)的照片、SEM表征及相關(guān)電化學(xué)性能測試

  作者進(jìn)一步組裝了固態(tài)Li/LFP電池，該電池在0.2時(shí)的放電容量為154mAh g^-1（第一次放電），庫侖效率為93%；在0.5時(shí)的放電容量為147 mAh g^-1（第70個(gè)循環(huán)），庫侖效率為96%；在1C時(shí)的放電容量為88 mAh g^-1（第12個(gè)循環(huán)），庫侖效率為98%。圖4b中顯示了該電池100次循環(huán)的相應(yīng)循環(huán)性能。在0.2、0.5和1 C的電流密度下循環(huán)后，再回到0.5 C，比容量慢慢增加到147 mAh g^-1的穩(wěn)定值，證明了使用CSE的LMB具有優(yōu)越的速率特性和循環(huán)性能。

  總而言之，作者報(bào)告了一種CSE，它是通過在陶瓷膜上滴加液體電解質(zhì)并使用低濃度的Sc(SO₃CF₃)₃引發(fā)電解質(zhì)基質(zhì)聚合而得到的。由于陶瓷納米線構(gòu)建的陶瓷膜起到了抑制聚合物結(jié)晶的作用，并在聚合物電解質(zhì)和陶瓷納米線的界面上構(gòu)建快速離子通道，CSE具有較高的室溫離子傳導(dǎo)率（~10^-4 mS cm^-1）和鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)（0.54），以及寬的電化學(xué)窗口（5.18 V）。在器件制備過程中，液態(tài)電解質(zhì)在LMBs內(nèi)進(jìn)行原位聚合，陶瓷膜防止電池短路，可以有效降低器件的界面電阻，使器件具有良好的室溫電池性能。這項(xiàng)工作為制備具有高室溫離子電導(dǎo)率的CSE和設(shè)計(jì)相應(yīng)的低界面阻抗的器件提供了一種可行的方法。

作者簡介

  通訊作者簡介：王師，中國科學(xué)院大學(xué)博士，南京郵電大學(xué)化學(xué)與生命科學(xué)學(xué)院，講師，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，長期致力于固態(tài)電解質(zhì)、柔性電子與儲能等領(lǐng)域的研究工作。能夠熟練進(jìn)行聚合物電解質(zhì)材料的設(shè)計(jì)、制備與表征及（柔性）儲能器件的制備與表征，善于通過分子設(shè)計(jì)調(diào)控功能聚合物的光電性能和力學(xué)性能，掌握柔性電子器件的關(guān)鍵制備工藝。發(fā)表SCI論文20余篇，包括國際主流期刊Advanced Functional Materials, Fundmental Research, Chemical Engineering Journal, Nature Communications, ACS Materials Letters, Journal of Materials Chemistry A, Journal of Power Sources及ACS Applied Materials & Interfaces等。申請中國發(fā)明專利4項(xiàng)，其中2項(xiàng)授權(quán)。

  通訊作者簡介：王騫，北京大學(xué)博士，太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，副教授，山西國潤儲能科技有限公司技術(shù)專家，山西省首批“清北專項(xiàng)計(jì)劃”引進(jìn)人才，2021年度山西省優(yōu)秀青年基金獲得者（省“優(yōu)青”，全省共15名，本校5名）。自2016年以來一直從事無機(jī)合成和電化學(xué)應(yīng)用研究。在電化學(xué)傳感、儲能領(lǐng)域有較多的學(xué)習(xí)和積累。迄今為止，以第一/共一/通訊作者在Adv. Mater.（2篇），Adv. Funct. Mater.，Energy Storage Mater.（2篇），Nano Energy（ESI高被引論文），Chem. Comm.（3篇），ACS Appl. Energ Mater, ACS Appl. Mater. Interf, J. Power Source, ACS Materials Letters等重要學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文20余篇。申請發(fā)明專利 10 項(xiàng)，已授權(quán)專利6項(xiàng)。曾獲北京大學(xué)校長獎學(xué)金、國家獎學(xué)金、優(yōu)秀科研獎、優(yōu)秀博士論文（全學(xué)院共 10 名）等多項(xiàng)獎勵。多次在國內(nèi)會議/高校進(jìn)行學(xué)術(shù)報(bào)告，如：2021 年度材料大會（材料領(lǐng)域頂級會議）受邀作分會邀請報(bào)告等。

  通訊作者簡介：劉文，北京化工大學(xué)理學(xué)院教授，博導(dǎo)，國家青年拔尖人才。多年來從事無機(jī)功能材料合成和能源應(yīng)用研究(鋰離子電池、鋰硫電池、電化學(xué)催化等)。在博士和博士后期間，分別在北京大學(xué)能源材料分析實(shí)驗(yàn)室周恒輝課題組、韓國國立蔚山科學(xué)技術(shù)大學(xué)(UNIST) Jaephil Cho課題組和美國耶魯大學(xué)(Yale University) Hailiang Wang課題組從高性能電極和電催化材料的合成、表征及電化學(xué)機(jī)理研究。這些工作探究了電極表界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑策略、界面化學(xué)相互作用以及表界面電子態(tài)(能級、軌道、自旋)的調(diào)變規(guī)律，以期實(shí)現(xiàn)材料功能表界面理性設(shè)計(jì)與修飾調(diào)變的可能。迄今為止，相關(guān)工作發(fā)表在Nature Commun., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem.,Nano Lett., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等國際期刊上。