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  基于H₂O和O₂轉(zhuǎn)化的可持續(xù)光催化H₂O₂生產(chǎn)工藝近些年備受關(guān)注。從分子水平上對(duì)聚合物光催化劑進(jìn)行合理設(shè)計(jì)以改善其光電性質(zhì)和催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，是實(shí)現(xiàn)高效H₂O₂光合作用的一種有前途且具有挑戰(zhàn)性的策略。有機(jī)聚合物光催化劑的性能由多種因素決定，除了物理性質(zhì)如光吸收范圍、熒光壽命、比表面積等，用于反應(yīng)物/中間體吸附或活化的有機(jī)聚合物分子結(jié)構(gòu)也要認(rèn)真考慮。目前關(guān)于酚醛樹脂輔助光催化生產(chǎn)H₂O₂的研究主要依賴于高溫水熱處理后的間苯二酚-甲醛樹脂（即RF523）材料，這對(duì)合成條件提出了嚴(yán)格的要求，并且復(fù)雜水熱過(guò)程的“黑匣子”也會(huì)增加分析材料結(jié)構(gòu)的難度。因此無(wú)論從合成技術(shù)還是催化反應(yīng)機(jī)制分析角度，簡(jiǎn)易合成具有明確結(jié)構(gòu)的高性能酚醛樹脂光催化劑是有吸引力的，從而探索酚醛樹脂在光合成H₂O₂中的潛力和前景。

圖1. 苯并噁嗪基酚醛樹脂的形貌和分子結(jié)構(gòu)

圖2. 苯并噁嗪基酚醛樹脂的光催化生產(chǎn)H₂O₂反應(yīng)性能

圖3. DFT理論計(jì)算展示的苯并噁嗪結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性

  總之，該工作深入研究了聚合物的重復(fù)單元結(jié)構(gòu)在光催化反應(yīng)過(guò)程中的關(guān)鍵作用，為無(wú)金屬聚合物光催化劑的從頭設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)分析帶來(lái)了新的啟示。苯并噁嗪基酚醛樹脂的開發(fā)避免了昂貴的前體以及繁瑣、危險(xiǎn)的有機(jī)合成，提供了批量生產(chǎn)和工業(yè)應(yīng)用的可能性。

  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于酚醛樹脂納米材料的精準(zhǔn)合成策略及光催化生產(chǎn)H₂O₂應(yīng)用相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。在過(guò)去一年里，團(tuán)隊(duì)發(fā)展了化學(xué)剪裁策略有效調(diào)控酚醛樹脂微球的形貌及內(nèi)部結(jié)構(gòu)（ACS Nano 2022, 16, 2852；Adv. Mater. 2022, 34, 2205153）；從分子尺度有效調(diào)控酚醛樹脂微球的功能基團(tuán)分布和電子給體/受體比例，促進(jìn)電荷分離（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202218318）；模擬葉片結(jié)構(gòu)開發(fā)具有介孔通道的酚醛樹脂基三明治結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)電子傳遞和傳質(zhì)能力，提升光催化生產(chǎn)H₂O₂效率（Adv. Funct. Mater. 2023, 2213173）等。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202302829