離子的靜電作用是一種普遍的物理現象，影響多組分體系的相態結構，是能源、生物、材料等領域共同關注的基礎研究方向。在能源材料領域，聚環氧乙烷（PEO）具有較高的介電常數和優異的鋰鹽溶解能力。將PEO與良好機械性能的聚合物共混，可以得到兼具電導和力學性能的固態聚合物電解質，其中離子的靜電作用對共混物的相容性影響顯著。從微觀相互作用分析，鋰鹽摻雜的聚合物共混物非常復雜，既包含鏈段與鏈段之間的范德華力，還有離子與鏈段、離子與離子之間的相互作用，甚至離子聚集等效應。深入理解微觀靜電作用，將為開發新型固態聚合物電解質提供理論基礎。但直到目前，從實驗上明確解析離子的靜電作用仍然相當困難！
圖1. (a)小角中子散射實驗數據（實心點）和擬合曲線（實線）。(b) ξ -2與1/T的線性關系。
圖2. (a)不同鋰鹽濃度時，有效相互作用參數χeff與溫度1/T的關系。(b) r =0.0005時，χ0、χ1、χsol 與溫度T的關系。(b) r =0.0005時，m1和msol與溫度T的關系。
研究人員結合無序相近似模型分析獲得有效相互作用參數χeff (effective interaction parameter)與溫度T的定量關系(圖2a)，并通過相分離理論推導出χeff = χ0 + χ1 + χsol，其中χ0是鏈段之間的范德華相互作用，χ1 = m1r是陽離子與高分子鏈段的相互作用，χsol = msolr是陰離子與高分子鏈段的溶劑化作用(圖2b,c)。由實驗結果可知，在極低鹽濃度下，范德華作用仍是主導，但隨溫度升高而減弱；離子的靜電作用微弱，但不容忽視，并且隨溫度和濃度而顯著增強。
圖3. PEO/DPS共混物的相圖。綠點和藍點為小角激光散射實驗(SALLS)測量得到的相邊界，其余為理論計算的兩相共存線。
該論文綜合使用小角散射技術研究了靜電作用對聚合物共混物相行為的影響，定量揭示了陰、陽離子的靜電效應，為近期的理論工作提供了實驗支撐，并且為準確測量靜電作用提供了一種可靠的實驗方法。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c00012
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