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港大徐立之團隊《Nat. Commun.》：基于超連接納米纖維網絡的高導電強韌水凝膠

2023-02-12 來源：高分子科技

水凝膠由于其良好的結構柔性、較高的通透性和出色的生物相容性，是構建軟電子和生物醫學設備的理想材料。近年來導電水凝膠的不斷發展，為可植入生物電極、軟體致動器、組織工程平臺、太陽能水處理和其他先進技術創造了更多的可能性。然而，盡管進行了大量的研究工作，在水凝膠中同時實現高導電性和機械強韌性仍然具有挑戰性，大大限制了它們的實際應用。傳統導電水凝膠的制備中在聚合物基質中加入導電填料來賦予水凝膠導電性。然而，這些方法獲得的導電水凝膠性能并不理想。一方面，為構建導電通路，提高導電性，往往需要加入大量的導電填料；另一方面，大量導電填充物的加入，通常伴隨著水凝膠機械性能的下降，限制了其的應用場景。純導電聚合物水凝膠的開發獲得了高的電導率，但導電聚合物固有的脆性使這些水凝膠表現出較低的機械強度。

為解決上述問題，香港大學機械工程系徐立之教授團隊利用納米纖維三維超連接網絡的模板效應來輔助導電聚合物的組裝，導致其具有超低的電滲流閾值(~ 1wt %)。復合納米纖維網絡提供了良好的導電通路和結構框架，使合成的導電納米纖維水凝膠(CNHs)同時具備高機械強度（~9.4 MPa）和電子導電性（~80 Scm^?1）。此外，通過掩膜法或激光切割等方法，可以對CNHs進行圖案化，使其作為用于細胞、組織和器官電生理學應用的高性能生物電子工具成為可能。相關研究成果以標題為“Hybrid Assembly of Polymeric Nanofiber Network for Robust and Electronically Conductive Hydrogels”發表在《Nature Communications》上，香港大學機械工程系博士生何慧敏和李昊為共同一作，徐立之教授為本文通訊作者。

圖1，CNHs的合成及結構表征

利用芳綸納米纖維（ANF）自組裝三維網絡，通過水交換法，生成具有高度連接的3D纖維網絡的水凝膠，作為導電聚合物組裝的模板，通過加入PVA進一步提高機械性能。將吡咯單體滲透到水介質中的納米多孔水凝膠中（圖1a），然后與添加的FeCl₃氧化劑進行聚合。這種簡單的過程導致混合納米纖維網絡具有非常有效的電滲透合成導電聚合物（即聚吡咯，PPy）。掃描電子顯微鏡（SEM）顯示，在沒有納米纖維模板的水介質中，PPy傾向于形成隨機分布的顆粒（圖1b）。在ANF-PVA的存在下（圖1c），合成的PPy符合具有相同網絡拓撲結構的納米纖維框架（圖1d）。通過對CNHs圖案化可用作電極點亮LED（圖1e）以及具有高機械強度的蛇形圖案（圖1f）薄膜。

圖2，CNHs的導電性

在高度連接的納米纖維模板的引導下，PPy以非常低的體積分數組裝成滲透傳導通路，在5 wt% ANFs的CNHs中PPy的滲透閾值略高于1 wt%。在2.5 wt% ANFs的CNHs中，PPy的滲透閾值下降到1wt %以下（圖2a）。這一現象可以理解為纖維網絡越稀疏，形成連續導電通路所需的PPy越少，對應形成傳導通路的閾值越低。這種現象在加入PVA后依然存在（圖b，c和d）。對一系列其他無ANF的水凝膠進行驗證后，證明了ANF的模板作用（圖e），且這種模板作用也適用與其他常用的導電聚合物如PEDOT圖（圖f）。

圖3，CNHs的機械性能

ANF-PPy水凝膠表現出的高強度，根據PPy的固體含量從1.6 MPa到17.6 MPa不等（圖3a）。為了提高CNHs的形變性能，在水凝膠基體中加入PVA，使ANF-PVA-PPy水凝膠的拉伸性能明顯高于ANF-PPy（圖3b）。在不同PPy含量的負載下，機械拉伸以及導電性可調控（圖3c）。此外，ANF-PVA-PPy樣品在施加伸長范圍內應力下電阻變化可以忽略不計（~3%-6%）（圖3d）。這一特征可以歸因于混合納米纖維網絡的重新定向，它可以適應宏觀拉伸而不改變傳導通路的拓撲結構（圖3e）。從拉伸樣品的SEM表征來看，納米纖維網絡根據機械載荷表現出明顯的取向（圖3f），這表明微觀結構重構有助于CNHs在應變下保持電阻不變。

圖4，CNHs在軟生物電子學中的應用

在PBS中，CNHs在生理相關頻率范圍內的單位面積電化學阻抗比薄膜金電極低67.2%至98.3%（圖4a）。CNH的低阻抗源于納米結構提供了高的界面電容，有利于精確表征低信號幅值的各種生物電活動。與金電極相比，CNHs在儲存（圖4b）和注入（圖4c）電荷方面也表現出較高的能力，這對于向生物組織傳遞電刺激是有利的。對CNH進行圖案化（圖4d，e）并用于測量肌電圖（EMG）（圖4f和g），獲得了高質量的電生理信號。通過貼合在前臂上的四個獨立CNH電極的EMG記錄來描述不同的手部運動，證明其可作為一種人機交互的手段。

圖5，CNHs用于調控心肌細胞

新生大鼠心肌細胞被種植在CNH樣品上，在CNHs上生長的心肌細胞快速成熟，表現為良好的細胞排列和心臟特異性蛋白的顯著表達(圖5a)，其中α-肌動蛋白和肌鈣蛋白T負責心肌收縮，連接蛋白43參與電和機械耦合的間隙連接。此外，鈣瞬態成像顯示，CNHs培養的心肌細胞與TCP培養的心肌細胞有明顯的收縮行為。培養在剛性且不導電的TCPs上的心肌細胞表現出弱而隨機的興奮，與細胞之間沒有協調(圖5b)。相反，附著在CNH上的細胞表現出自發和同步的興奮，由柔軟和導電CNH基質促進機電傳導(圖5c)。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36438-8

課題組主頁：https://xulizhi.hku.hk

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（責任編輯：xu）

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