以凝膠和彈性體為代表的軟材料已被廣泛研究應(yīng)用于多個領(lǐng)域，典型例子包括粘接劑、涂層、光學(xué)器件、離電器件、軟體機(jī)器人等。諸多應(yīng)用要求軟材料在單調(diào)載荷下保持強(qiáng)韌性，在循環(huán)載荷下保持抗疲勞性。經(jīng)過近些年的研究，軟材料的斷裂韌性已經(jīng)能夠提升幾個數(shù)量級，但其疲勞閾值卻幾乎不受影響。這是因?yàn)檐洸牧系臄嗔秧g性可通過引入體相耗散來提升（圖1A），但疲勞閾值卻通常只依賴于破壞裂紋尖端的一層聚合物鏈所需能量（圖1B）。這給科研工作者提出一個挑戰(zhàn)：如何同時提高軟材料的斷裂韌性和疲勞閾值？
近日，浙江大學(xué)曲紹興教授團(tuán)隊針對此問題提出了裂紋尖端軟化的策略（Crack Tip Softening, CTS），可同時提升單網(wǎng)絡(luò)聚合物的斷裂韌性與疲勞閾值（圖1C）。在這一策略中，裂紋尖端部分可受外場刺激軟化。這樣，在單調(diào)或循環(huán)載荷下，軟化的裂尖發(fā)生鈍化，緩解了應(yīng)力集中。此外，軟化的裂紋尖端具有更好的彈性，可以為體相材料提供彈性屏蔽，進(jìn)而有效抵抗裂紋擴(kuò)展。
研究人員將CTS的提升效果歸功于緩解應(yīng)力集中和引入彈性屏蔽。在CTS試件中，裂紋尖端變軟變韌。軟的裂紋尖端在外載下鈍化，將應(yīng)力分散于大部分材料中；韌的裂紋尖端材料提高了裂紋擴(kuò)展阻力。即裂紋擴(kuò)展阻力與驅(qū)動力之間的壁壘增大。此外，軟化的裂紋尖端由于短鏈的破壞，聚合物網(wǎng)絡(luò)更趨近于完美，具有更好的彈性（圖5A）。在外力作用下，彈性材料不會發(fā)生疲勞。換句話說，軟化的裂尖區(qū)域在循環(huán)載荷下為體相材料提供了彈性屏蔽。當(dāng)循環(huán)載荷增加，長聚合物鏈充當(dāng)彈性耗散體，沿著整條鏈釋放能量，進(jìn)一步提高疲勞閾值。
目前文獻(xiàn)中有兩個主流方案可以同時提高聚合物網(wǎng)絡(luò)的韌性和閾值。一種是纖維/基質(zhì)復(fù)合材料策略（圖5B），另一種是裂紋尖端結(jié)晶策略 (圖5C)。研究人員討論了CTS策略與這兩個方案的本質(zhì)區(qū)別：首先，已有的兩個方案均使用硬質(zhì)相來提升材料的斷裂韌性和疲勞閾值，但CTS策略采用的以柔克剛的軟質(zhì)相。此外，已有的方案更注重于指導(dǎo)材料的前端設(shè)計，但CTS策略更注重于指導(dǎo)材料的后端應(yīng)用。從這個角度講，CTS策略在落地性和應(yīng)用方面具有優(yōu)勢。
尤其需要指出的是，CTS策略適用于眾多材料體系、幾何奇異區(qū)域和外部載荷。事實(shí)上，大多數(shù)聚合物網(wǎng)絡(luò)都是不完美的。短鏈和長鏈在網(wǎng)絡(luò)中共存。裂紋尖端的短鏈總是可以被外部載荷破壞，以實(shí)現(xiàn)軟化。CTS策略可以應(yīng)用于應(yīng)力集中區(qū)域，而不一定是裂紋尖端。例如，可以軟化缺口、孔、凹槽和軟/硬邊界，增強(qiáng)結(jié)構(gòu)強(qiáng)韌性。在實(shí)踐中，可以使用諸如機(jī)械載荷或熱等其他刺激來獲得CTS樣品。這些材料、幾何形狀和載荷等方面值得進(jìn)一步研究。
原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2217781120
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