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劍橋大學彭博研究員純計算獨作 JACS 后獨作 Nano Lett.：單層富勒烯的穩定性和強度

2023-01-18 來源：高分子科技

碳納米材料得益于多種結構單元和不同的物理化學性質，在光催化和光伏等未來能源領域具有廣闊應用前景。近期，二維富勒烯的成功制備為相關領域的研究提供了新的機遇 [Hou et al. Nature 606, 507 (2022); Meirzadeh et al. Nature 613, 71 (2023)]，因為單層富勒烯可以和其他二維材料形成各種異質結，從而進一步提高光催化或光伏中的能量轉換效率。2022年10月，劍橋大學卡文迪許實驗室青年研究員彭博在《美國化學學會會志》(Journal of the American Chemical Society, JACS) 發表獨立作者論文，理論預測了單層富勒烯能夠作為催化劑在光照下分解水產生氫能，而氫氣燃燒后的唯一產物是水，可以作為清潔能源減少全球碳排放。然而，迄今為止還沒有工作研究單層富勒烯可以在哪些外界環境下保持穩定，而穩定性是化學催化和綠色能源等潛在應用的重要前提。

近期，劍橋大學卡文迪許實驗室青年研究員彭博再次通過第一性原理計算，研究了單層富勒烯結構的力學穩定性、動力學穩定性和熱力學穩定性。不同于以往研究的預測，該研究發現準四邊形 (qTP) 單層富勒烯很難同時保證每一種穩定性，很可能在熱漲落、晶格振動、熱膨脹、外界形變和壓力下演化成一維C₆₀鏈甚至零維的孤立C₆₀分子，而準六邊形 (qHP) 單層富勒烯因為擁有更密的共價鍵連接相鄰的C₆₀單元，在力學和動力學上更穩定，從而首先在實驗上被制備并觀察到。相關工作于2023年1月11日發表在《納米快報》（Nano Letters）上。

圖1. 單層富勒烯的晶格結構和電子局域函數分布。其中，準四邊形的一維結構qTP1 C₆₀在垂直于一維C₆₀鏈方向缺少共價鍵連接相鄰的C₆₀結構單元，因此其力學穩定性可能低于準四邊形的二維網狀結構qTP2 C₆₀和準六邊形結構qHP C₆₀；而qHP C₆₀結構單元之間的共價鍵更密，因此力學上可能更穩定。力學穩定性的計算支持了以上推論。

圖2. 單層富勒烯的聲子譜。動力學穩定性主要涉及低頻聲學支聲子是否有虛頻。其中qTP1 C₆₀無法在鏈間振動中保持動力學穩定，因為一維C₆₀鏈會在晶格振動中分離，運動到能量更低的位置，從而讓整體結構變成一維。準四邊形二維結構qTP2 C₆₀和準六邊形qHP C₆₀沒有聲子虛頻，其動力學穩定性高于qTP1 C₆₀。

圖3. 二維富勒烯、一維富勒烯和零維富勒烯的吉布斯自由能和熱力學穩定性。在低溫下 (< 150 K)，qTP2 C₆₀在熱力學上更穩定；在高溫下 (> 380 K)，qTP1 C₆₀在熱力學上更穩定；在兩個溫度區間之間，孤立的C₆₀分子吉布斯自由能最低，在熱力學上最穩定。根據以上分析，在低溫下最穩定的qTP2 C₆₀有可能在高溫下發生結構相變變成qTP1 C₆₀，而后者又不具有力學和動力學穩定性。因此，實驗上目前只制備出單層的準六邊形qHP C₆₀。

該工作是團隊近期關于單層富勒烯相關性質的最新進展之一。除此外，團隊在量子材料及其相關性質領域進行了一系列研究工作：(1) 通過第一性原理計算，研究了鈣鈦礦鹵化物光致晶格伸縮的微觀機理，特別是光照下軌道占據的改變如何影響化學鍵和晶格伸縮，解決了《科學》雜志上上爭吵了近兩年的爭議 [Science 368, eaay8691 (2020) & Science 368, eaba6295 (2020)]，相關工作作為Letter以“Tunable photostriction of halide perovskites through energy dependent photoexcitation”為題發表在Physical Review Materials，并被選為Editors’ suggestion [Peng,et al. Phys. Rev. Materials 6, L082401 (2022)]。(2) 預言了鈣鈦礦氧化物的聲子在光照下會發生拓撲相變 [Peng et al. Sci. Adv. 6, eabd1618 (2020)]。(3) 提出聲子可以在倒空間實現非阿貝爾編織，從而有可能用于實現量子計算 [Peng et al. Nat. Commun. 13, 423 (2022); Peng et al. Phys. Rev. B 105, 085115 (2022)]。

論文鏈接：

Bo Peng. Stability and Strength of Monolayer Polymeric C₆₀. Nano Letters ASAP (2023).

doi：10.1021/acs.nanolett.2c04497

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c04497

Bo Peng. Monolayer Fullerene Networks as Photocatalysts for Overall Water Splitting. Journal of the American Chemical Society. 144, 19921 (2022).

doi：10.1021/jacs.2c08054

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c08054

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（責任編輯：xu）

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