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  液滴揮發是生活中的常見現象。實驗室中，人們經常通過液滴揮發制備聚合物薄膜。近年來，隨著液滴加工技術的發展（例如：噴墨打印、3D打印、超聲噴霧，以及微流控技術等），材料加工對精確調控聚合物結晶及其光學性質提出了更高要求。液滴中溶劑揮發導致的內部流動或三相接觸線移動能夠運輸和組裝溶質，從而形成各種沉積模式，這已經在膠體、液晶和各種懸浮液體系中得到了廣泛研究。然而，半結晶聚合物可能在流動場中存在分子鏈取向，所以與膠體或懸浮物液滴體系存在很大差異。基于此，他們認為揮發誘導的流動可能會影響聚合物的結晶行為及其光學性質。盡管在實驗室和日常生活中經常觀察到液滴干燥現象，但液滴中溶劑揮發和聚合物結晶之間的關系仍是一個常見但懸而未解的問題。針對這一問題，南開大學史偉超研究員課題組研究了液滴揮發誘導聚環氧乙烷（PEO）的結晶行為及其二級光學雙折射現象，著重闡明了液滴揮發誘導流動、聚合物分子鏈松弛和聚合物結晶三者之間的競爭關系，并通過多種半結晶聚合物體系驗證了液滴揮發誘導二級光學雙折射現象的普適性。

圖1.（a）實驗裝置示意圖。（b）PEO/去離子水液滴不同揮發階段的側視圖。（c）側視圖疊加示意圖。

圖2. 揮發誘導結晶的二級光學雙折射現象。PEO_135k-1.0%薄膜在（a）明場和（b）帶有λ補色片交叉偏振模式下的光學顯微鏡照片。（c）具有2D中心旋轉對稱雙折射的PEO_135k-1.0%薄膜。（d）組成PEO_135k-1.0%薄膜的具有取向敏感雙折射的高度各向異性單個球晶。黃色虛線和紅色圓點分別表示球晶的邊界和成核點。

圖3. PEO_249k-0.5% P2區各向異性球晶的晶體結構。（a）各向異性球晶在偏振模式下的光學顯微鏡照片（球晶邊界由白色虛線標記）。（b）液滴徑向的片晶結構（圖3a中綠色虛線區域）。（c）液滴切向的片晶結構（圖3a中的黃色虛線區域）。黃色箭頭表示液滴徑向，即流動方向。

 圖4.（a）PEO_249k-0.5%薄膜在整個揮發和結晶過程中的結構演變及（b）其示意圖。（c）液滴直徑和結晶生長前沿隨時間變化關系。（d）接觸線后退和結晶生長前沿之間的時間滯后關系。（e）PEO_249k溶液的松弛時間隨PEO溶液濃度變化關系。（f）二級光學雙折射對分子量和初始液滴濃度的依賴性。

  最后，本論文證實了：在多種溶劑體系、或其它半結晶聚合物體系中，液滴揮發都可以誘導二級光學雙折射現象。因此，通過揮發誘導結晶，來調控結晶結構和光學性質是一種有效而普遍的方法。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c02247