2021年，中國的粘合劑產量高達709萬噸，其制品在使用結束后產生的相應的廢棄物會造成嚴重的環境污染問題和資源浪費。通過研發具有循環生命周期的完全可回收利用粘合劑可以有效緩解上述問題，實現粘合劑的可持續發展。然而，現有報道的可回收粘合劑在復雜的應用條件下通常存在粘附強度低和耐久性差等問題。另外，在眾多應用中，粘合劑的阻燃性能尤為重要。如應用于電子設備時，往往需要高阻燃性來降低潛在的火災風險。因此，開發可完全閉環回收利用的阻燃多功能粘合劑仍然是粘附科學和材料工程領域的巨大挑戰。
研究人員設計并合成了一種具有高耐久性的含磷改性聚有機硅氧烷（P(DPOP-Si)），其中DPOP基團不僅可以提供有利于組裝行為的π-π相互作用位點，還可以大幅增強其阻燃性能（圖1 A）。在前驅液的乙醇溶劑揮發過程中，P(DPOP-Si)在π-π堆積相互作用力驅動下可以在應用基材的表面發生有序自組裝（圖1 B），從而提供強大的分子內內聚能，并賦予P(DPOP-Si)粘合劑高透明性，可見光透過率高達98%，霧度僅為2.5%（圖1 C-E）。
由于π-π相互作用力的對水不敏感性及其引發的強大分子內內聚能，P(DPOP-Si)在多種基材的表面均顯示出高且耐久的粘附性能。通過粘附強度測試發現，其在玻璃基材表面的剪切粘附強度高達3.5 MPa，同時對鋼、木材、PET薄膜等基材也展現出良好的粘附性能（圖2 A-C）。值得注意的是，該粘合劑還表現出優異的極端環境耐受性，其在鹽/酸/堿溶液環境（pH 1-14）和寬的溫度范圍內（-10–90 ℃）經過長時間處理后，其粘附性能依然保持穩定（圖2 D-E）。
圖3 P(DPOP-Si)粘合劑的可逆組裝和循環再利用
圖4 P(DPOP-Si)粘合劑的可逆組裝/解組裝機理
通過實驗和理論模擬計算在分子水平上證實了P(DPOP-Si)發生可逆組裝/解組裝行為的機理。富含芳環的DPOP結構空間位阻較大，使得P(DPOP-Si)的交聯密度降低，從而在乙醇中具有優異的溶解性；而在乙醇揮發過程中誘導形成的π-π堆積作用可快速驅動P(DPOP-Si)的組裝，并提供強大的內聚力，從而實現P(DPOP-Si)的可逆組裝。
圖5 用于保護涂層時的阻燃性、高耐久性以及可循環利用性
此外，P(DPOP-Si)粘合劑可用作防護涂層，應用于不同的基材（圖5 A）。由于富含高阻燃性的含磷結構，P(DPOP-Si)涂覆PET聚酯織物表現出優異的耐久阻燃性能，在附著量僅為7.3 wt%時，織物燃燒時無熔體滴落，極限氧指數從21.5%提升至34.5%，峰值熱釋放速率和總熱釋放降低，織物的火安全性得到大幅提高（圖5 B-C）。此外，P(DPOP-Si)在用作織物的防護涂層時，同樣具有可完全回收和優異的耐久性，在經過長期耐水和摩擦實驗以及5個循環利用實驗后，涂層處理PET織物依然可以保持初始的優異阻燃性能（圖5 D-G）。該研究為具有循環生命周期的多功能粘合劑和涂層的可持續發展提供了新的思路和策略。
原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add8527
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