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西工大顧軍渭教授 Angew：“真菌樹”狀A(yù)gNWs@BNNS/芳綸納米纖維導(dǎo)熱復(fù)合膜

2022-11-22 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：本征高導(dǎo)熱高分子導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料可控制備導(dǎo)熱機(jī)理芳綸納米纖維

隨著航空航天武器裝備、無線基站、5G通訊設(shè)備等電子信息技術(shù)的飛速發(fā)展，電子系統(tǒng)及其元器件日趨高頻、高功率和高密度化，不可避免地造成電子系統(tǒng)及其元器件熱量的急速積聚（> 5 W/cm²），嚴(yán)重威脅服役的穩(wěn)定性和可靠性。導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料具有輕質(zhì)，優(yōu)異導(dǎo)熱性能和電絕緣性能，高比強(qiáng)度、易成型加工和低制備成本等諸多優(yōu)點(diǎn)，常用于高端電子元器件界面、封裝材料和特高壓換流閥、飽和電抗器中，已成為多個國家和國防重大工程領(lǐng)域的關(guān)鍵材料。

西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院顧軍渭教授“結(jié)構(gòu)/功能高分子復(fù)合材料”（SFPC）課題組長期從事本征高導(dǎo)熱高分子及導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的可控制備及導(dǎo)熱機(jī)理研究。針對現(xiàn)有高分子基體本征導(dǎo)熱系數(shù)（λ）低、導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料難以兼顧高導(dǎo)熱和優(yōu)異力學(xué)性能、以及導(dǎo)熱機(jī)理不完善等問題，在導(dǎo)熱高分子微觀結(jié)構(gòu)有序設(shè)計(jì)，導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料導(dǎo)熱通路構(gòu)筑，導(dǎo)熱填料-導(dǎo)熱填料、導(dǎo)熱填料-高分子基體界面調(diào)控和定量表征以及導(dǎo)熱機(jī)理方面開展了系統(tǒng)和特色的研究工作。

（1）在本征型高導(dǎo)熱高分子基體設(shè)計(jì)合成方面。基于分子鏈液晶基元和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的優(yōu)化調(diào)控制備出一種基于聯(lián)苯液晶基元的主鏈型本征高導(dǎo)熱液晶環(huán)氧樹脂（λ為0.51 W/(m·K)，為通用環(huán)氧樹脂λ的3倍）（Compos Part B-Eng, 2020, 185: 107784）；通過硫醇-環(huán)氧親核開環(huán)反應(yīng)制備出一種側(cè)鏈型液晶環(huán)氧膜，同步實(shí)現(xiàn)其本征高導(dǎo)熱（λ_∥為1.25 W/(m·K)；λ_⊥為0.33 W/(m·K)）與本征自修復(fù)（J Mater Sci Technol, 2021, 68: 209）；通過在苯并菲類盤狀液晶環(huán)氧樹脂中引入阻燃型共固化劑實(shí)現(xiàn)其本征高導(dǎo)熱（λ_∥為1.30 W/(m·K)；λ_⊥為0.34 W/(m·K)）與本征高阻燃（Macromol Rapid Comm, 2022, 43: 2100580）。通過調(diào)控醚鍵含量實(shí)現(xiàn)分子鏈最佳“剛?cè)岵?jì)”效果，并優(yōu)化匹配熱致型液晶聚酰亞胺預(yù)聚膜的液晶區(qū)間與其固化溫度制備出一種本征高導(dǎo)熱液晶聚酰亞胺膜，其λ_∥與λ_⊥分別達(dá)到2.11 W/(m·K)和0.32 W/(m·K)（Macromolecules, 2021, 54: 4934；圖1）；通過引入液晶化改性氟化石墨烯進(jìn)一步提升本征高導(dǎo)熱聚酰亞胺的導(dǎo)熱性能（λ_∥和λ_⊥分別達(dá)到4.21 W/(m·K)和0.63 W/(m·K)），實(shí)現(xiàn)了本征導(dǎo)熱與填充導(dǎo)熱的協(xié)同效應(yīng)（Macromolecules, 2022, 55: 4134）。以4,4’-二羥基聯(lián)苯和三乙二醇為原料合成一種聯(lián)苯型液晶二羥基單體，并分別與丁二酸、1,4-亞苯基二乙酸和對苯二甲酸熔融縮聚，配合澆注成型工藝制備聯(lián)苯型液晶聚酯（B-LCPE），其本體λ高達(dá)0.51 W/(m·K)，較通用聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET，λ為0.15 W/(m·K)）提升了240.0%（Research, 2022, 2022: 9805686）。

圖1. 本征型高導(dǎo)熱聚酰亞胺的分子結(jié)構(gòu)、導(dǎo)熱性能及導(dǎo)熱機(jī)理

（2）在共混型導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料構(gòu)筑制備方面。通過在高分子基體中填充單一或混雜高導(dǎo)熱填料，經(jīng)熔融、溶液或粉末共混復(fù)合制備了一系列導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料（Angew Chem Int Ed, 2022, 61: e202200705；Nano Research, 2022, 15: 4747；Carbon Energy, 2022, 4: 200；J Mater Sci Technol, 2021, 86: 171；ACS Appl Mater Interfaces, 2020, 12: 18023；Compos Sci Technol, 2018, 164: 59；Composites Part A, 2017, 95: 267；Composites Part A, 2017, 92: 27）。基于導(dǎo)熱填料微結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)制備出“點(diǎn)-線”、“點(diǎn)-面”、“線-面”、“點(diǎn)-線-面”等多種異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)熱填料（Compos Sci Technol, 2021, 210: 108799；Compos Part B-Eng, 2021, 210: 108666；Adv Compos Hybrid Mater, 2021, 4: 36；Compos Sci Technol, 2020, 187: 107944；Compos Part A-Appl S, 2020, 128: 105670）。針對常規(guī)加工方法難以實(shí)現(xiàn)導(dǎo)熱填料在高分子基體內(nèi)的有序構(gòu)筑和可控分布，借助“靜電紡絲-高溫模壓”技術(shù)實(shí)現(xiàn)了導(dǎo)熱填料在高分子基體內(nèi)的可控有序分布（Nano-Micro Lett, 2022, 14: 26；Nano Research, 2022, 15: 5601；Small, 2021, 17: 2101951；Compos Part B-Eng, 2019, 175: 107070；Compos Commun, 2018, 10: 68；Compos Part A-Appl S, 2015, 79: 8）；進(jìn)一步通過“原位聚合-靜電紡絲-高溫模壓”制備導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料（Compos Part A-Appl S, 2017, 94: 209）；并結(jié)合表面功能化導(dǎo)熱填料（J Mater Chem C, 2018, 6: 3004；圖2），或“點(diǎn)-面”（ACS Appl Mater Interfaces, 2019, 11: 25465）、“線-面”（J Mater Chem C, 2019, 7: 7035）異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)熱填料的協(xié)同優(yōu)勢，一定程度上解決了常規(guī)加工方法難以兼顧高分子復(fù)合材料高導(dǎo)熱和優(yōu)異力學(xué)性能的瓶頸問題。針對導(dǎo)熱填料-導(dǎo)熱填料、導(dǎo)熱填料-高分子基體固有的界面熱障問題，基于界面微結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)在導(dǎo)熱填料-導(dǎo)熱填料、導(dǎo)熱填料-高分子基體界面間引入特定的功能聚合物修飾層，實(shí)現(xiàn)了相同導(dǎo)熱填料用量下高分子復(fù)合材料更優(yōu)的導(dǎo)熱性能（Compos Sci Technol, 2022, 219: 109253；Chinese J Polym Sci, 2022, 40: 248；ACS Appl Mater Interfaces, 2020, 12: 1677；Chinese J Polym Sci, 2020, 38: 730；Carbon, 2019, 141: 506；Angew Chem Int Ed, 2018, 57: 4543；Compos Sci Technol, 2017, 139: 83；Compos Part A-Appl S, 2017, 101: 237）。

圖2. “原位聚合-靜電紡絲-高溫模壓”法制備聚酰亞胺導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能

（3）在導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料經(jīng)驗(yàn)方程構(gòu)建和機(jī)理完善方面。針對現(xiàn)有導(dǎo)熱模型和導(dǎo)熱經(jīng)驗(yàn)方程適用面窄，其λ模型值和實(shí)驗(yàn)值誤差大的問題，優(yōu)化了經(jīng)典串聯(lián)、并聯(lián)導(dǎo)熱模型（Compos Part A-Appl S, 2018, 107: 570）；基于有效介質(zhì)理論（EMT）和能量守恒原理，綜合考慮諸多影響因素（導(dǎo)熱填料厚度、幾何因子、導(dǎo)熱填料和高分子基體間的界面熱障及界面層厚度等），提出并建立了各向異性導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的導(dǎo)熱模型和導(dǎo)熱經(jīng)驗(yàn)方程（npj Flex Electron, 2021, 5: 16；ACS Appl Mater Interfaces, 2019, 11: 25465；J Mater Chem C, 2018, 6: 3004--圖3a）。利用COMSOL Multiphysics軟件模擬了層壓環(huán)氧樹脂導(dǎo)熱復(fù)合材料的熱傳導(dǎo)過程（J Mater Sci Technol, 2021, 82: 239--圖3b）。利用原子力顯微鏡-掃描熱分析技術(shù)，定性分析“基體-界面-填料”的熱傳輸機(jī)理（Nanoscale, 2018, 10: 695）；基于“聲子散射-界面熱障-導(dǎo)熱性能”關(guān)系研究，優(yōu)化Hashin-Shtrikman、EMT和Foygel等模型獲得導(dǎo)熱填料-導(dǎo)熱填料、導(dǎo)熱填料-高分子基體間的界面熱障參數(shù)，從微觀層面揭示了導(dǎo)熱填料表面功能化改性以及外場誘導(dǎo)加工有效提高高分子復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的內(nèi)在原因（Compos Part B-Eng, 2019, 164: 732；Compos Part A-Appl S, 2019, 124: 105484）。采用拉曼光譜對導(dǎo)熱高分子復(fù)合膜內(nèi)界面熱障及界面處聲子散射進(jìn)行定量分析表征（Research, 2021, 2021: 8438614；圖3c），揭示了界面處的導(dǎo)熱機(jī)理。基于“導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)-分子鏈運(yùn)動-導(dǎo)熱性能”本構(gòu)關(guān)系研究提出了導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料存在“導(dǎo)熱逾滲”行為，并初步驗(yàn)證“導(dǎo)熱逾滲”行為對其λ快速提升起重要的積極作用（Polym Compos, 2014, 35: 1087）；提出“導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)密度”概念解釋不同石墨片/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料間λ的差異，完善了導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的導(dǎo)熱通路理論（Mater Today Phys, 2021, 20: 100449）。

圖3. 導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的導(dǎo)熱模型/導(dǎo)熱經(jīng)驗(yàn)方程構(gòu)建（a）、熱傳遞模擬（b）及界面熱障表征（c）示意圖

最近，SFPC課題組顧軍渭教授通過“溶劑熱法-原位生長法”制備出“真菌樹”狀銀納米線@氮化硼納米片（AgNWs@BNNS）異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)熱填料，再與化學(xué)解離制備的芳綸納米纖維（ANF）復(fù)合，經(jīng)“抽濾自組裝-熱壓”法制備出AgNWs@BNNS/ANF導(dǎo)熱復(fù)合膜。當(dāng)AgNWs@BNNS的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50 wt%時，AgNWs@BNNS/ANF導(dǎo)熱復(fù)合膜具有優(yōu)異的導(dǎo)熱性能（導(dǎo)熱系數(shù)為9.44 W/(m·K)）和拉伸強(qiáng)度（136.6 MPa）、良好的溫度-電壓響應(yīng)特性（低供電電壓下的高焦耳加熱溫度（5 V、240.6 ℃）以及快速響應(yīng)時間（10 s））、優(yōu)異的電穩(wěn)定性和可靠性（1000次、6000 s拉伸-彎曲疲勞工作下穩(wěn)定和恒定的實(shí)時電阻）。

本工作近期以“Multifunctional Thermally Conductive Composite Films Based on Fungal Tree-like Heterostructured Silver Nanowires@Boron Nitride Nanosheets and Aramid Nanofibers”為題發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition（2022, 10.1002/anie.202216093）上。SFPC課題組2021級博士研究生韓懿鑫同學(xué)為第一作者，2019級博士研究生阮坤鵬同學(xué)為第二作者，通訊作者為顧軍渭教授。本研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（U21A2093和51903173）、XXX重點(diǎn)項(xiàng)目，陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)計(jì)劃杰出青年基金項(xiàng)目（2019JC-11）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)資助項(xiàng)目、高分子電磁功能材料陜西省“三秦學(xué)者”創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)以及2021年度博士論文創(chuàng)新基金（CX2022073）的資助和支持。

論文信息：Yixin Han, Kunpeng Ruan and Junwei Gu*. Multifunctional Thermally Conductive Composite Films Based on Fungal Tree-like Heterostructured Silver Nanowires@Boron Nitride Nanosheets and Aramid Nanofibers. Angewandte Chemie International Edition, 2022, 10.1002/anie.202216093

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202216093

作者簡介：

顧軍渭，教授、博導(dǎo)，中國復(fù)合材料學(xué)會青年科學(xué)家獎獲得者、陜西省杰出青年科學(xué)基金獲得者。當(dāng)選英國皇家化學(xué)會Fellow，英國皇家航空學(xué)會Fellow，英國材料、礦物與礦業(yè)學(xué)會Fellow；連續(xù)入選科睿唯安全球“高被引科學(xué)家”、愛思唯爾“中國高被引學(xué)者”。任陜西省高分子科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任、中國復(fù)合材料學(xué)會導(dǎo)熱復(fù)合材料專業(yè)委員會常務(wù)副主任、中國復(fù)合材料學(xué)會青年工作委員會副主任委員等。主要從事功能高分子復(fù)合材料（導(dǎo)熱、電磁屏蔽、吸波等）和纖維增強(qiáng)先進(jìn)樹脂基復(fù)合材料（透波、耐燒蝕等）的設(shè)計(jì)制備及加工研究。獲中國復(fù)合材料學(xué)會科學(xué)技術(shù)獎二等獎（1/8）、高等學(xué)校科學(xué)研究優(yōu)秀成果獎（科學(xué)技術(shù)）技術(shù)發(fā)明二等獎（2/6），中國化學(xué)會高分子創(chuàng)新論文獎等。主持國家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目、XXX技術(shù)基礎(chǔ)重點(diǎn)項(xiàng)目、陜西省杰出青年科學(xué)基金等省部級及以上項(xiàng)目21項(xiàng)。以第一和/或通訊作者在Adv Funct Mater, Angew Chem Int Edit, Sci Bull和Macromolecules等期刊發(fā)表高水平SCI論文150余篇。4篇論文入選2018~2020年“中國百篇最具影響國際學(xué)術(shù)論文” 、1篇論文入選第七屆中國科協(xié)優(yōu)秀科技論文、1篇論文入選“領(lǐng)跑者5000-中國精品科技期刊頂尖學(xué)術(shù)論文”。主/參編Elsevier、Wiley出版社專著4部，授權(quán)中國/美國發(fā)明專利30件。任Nano-Micro Lett、J Mater Sci Technol、Compos Sci Technol、Natl Sci Rev和中國塑料等多個期刊副主編和編委。

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（責(zé)任編輯：xu）

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