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  雙向形狀記憶高分子（2W-SMPs，two-way shape memory polymers）在熱、電等外部刺激下可以實現不同形狀間的可逆變換，在軟體驅動、柔性傳感等領域擁有廣闊應用前景。現有2W-SMPs主要包括液晶彈性體和半結晶（高分子）網絡。半結晶網絡來源廣泛、制備簡單、成本低、性能易調控，非常具有商業化潛力，因此在近10年內受到國內外學者的廣泛關注與研究。半結晶網絡的雙向形狀記憶效應主要來源于其在取向狀態下可能發生的結晶引發的伸長（CIE，crystallization-induced elongation）和熔融引發的收縮（MIC，melting-induced contraction）。施加恒定拉伸應力是使半結晶網絡產生取向、發生CIE/MIC，從而獲得雙向形狀記憶/驅動功能最為簡單而有效的策略。而要實現無外力雙向形狀記憶效應，需要將外力“替換”為內力，利用內力保持網絡取向并使網絡發生CIE/MIC。因此，無論恒外力還是無外力雙向形狀記憶效應，其關鍵在于CIE/MIC。然而，有關CIE/MIC的熱力學及分子機理未被揭示，半結晶網絡的雙向形狀記憶/驅動機理亦不清晰，這嚴重制約了高性能半結晶2W-SMPs的設計及研發。

圖1 半結晶EPDM網絡的恒外力及無外力雙向形狀記憶效應

  近期，針對上述問題，華南理工大學瞿金平院士團隊與劉偉峰研究員團隊合作，以半結晶的三元乙丙（EPDM）交聯網絡為具體研究對象，結合實驗與理論分析，成功揭示了CIE/MIC的熱力學及分子機理，以及半結晶網絡的恒外力、無外力雙向形狀記憶/驅動機理。研究發現，半結晶網絡在恒定外力下的CIE主要來源于其非晶部分在取向結晶中的伸長。半結晶網絡在恒定外力下發生取向結晶時，其非晶部分的熵會隨著結晶度的提高先增加后減小。當結晶度不高時，取向結晶會引發非晶部分的熵增，導致鏈內熵彈性應力減小，非晶部分被外力進一步拉伸。隨后，研究人員通過熱機械編程實現了EPDM網絡的無外力雙向形狀記憶效應，并通過DSC、XRD定量表征分析了無外力雙向驅動中結晶度及取向度的變化，結合恒外力條件下的CIE/MIC機理，進一步揭示了無外力雙向驅動應變的微觀結構來源、熱力學及分子機理。研究發現，對EPDM網絡進行熱機械編程后，其內部同時產生了處于拉伸及壓縮狀態的分子鏈。處于壓縮狀態的分子鏈與取向的晶體構成一個半結晶骨架結構，該半結晶骨架可以為無外力雙向形狀記憶效應的實現提供所需的內力。此外，研究發現在無外力雙向驅動過程中，結晶取向度的變化很小，而非晶取向度的變化很顯著，表明無外力雙向驅動應變主要來源于非晶部分的伸縮，與恒外力下的CIE/MIC機理一致。

 圖2 半結晶EPDM網絡在恒定外力下發生CIE/MIC的熱力學及分子機理

 圖3 半結晶EPDM網絡的無外力雙向形狀記憶/驅動機理

  論文鏈接地址：

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.2c00549

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.2c01971