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  導電水凝膠以其高度的組織相似性、優異的可拉伸性和導電性，在柔性傳感器領域得到廣泛關注。然而，現有水凝膠柔性傳感器往往存在著機械性能不足、靈敏度低及循環穩定性差等問題，且大多以合成高分子為基質，廢棄物難以降解，極大地限制了其應用。

  針對上述問題，近期，北京理工大學材料學院陳煜教授，機電學院馮長根教授合作，以具有良好生物相容性的天然高分子瓊脂為基質，利用其與硼砂形成具有離子傳導活性的硼酸酯動態鍵的優勢，結合凝膠內硼酸酯鍵與氫鍵之間的動態平衡，構建雙交聯結構，獲得兼具良好的導電性與自修復性能的全瓊脂基動態雙交聯結構水凝膠。為進一步實現導電性能與機械性能的同步提升，借助動態共價鍵導電網絡的優勢，引入新型二維納米材料MXene，在加強離子傳導、提升檢測靈敏度的同時，提升水凝膠的機械性能。將制備的導電水凝膠應用于柔性傳感器，顯示出高靈敏性、良好的穩定性和寬應變檢測范圍。本文為構建兼具良好機械性能和檢測靈敏性的綠色柔性傳感器提供了新的思路。 

圖1 Agar/Borax CHs的制備及柔性傳感器的應用示意圖

圖2 CHs的結構表征。a：Agar、Borax、MXene及不同水凝膠的傅立葉變換紅外光譜；b：Agar和Agar/Borax水凝膠的X射線光電子能譜（XPS）。b（i）、b（ii）：Agar和水凝膠的全譜圖，b（iii）、b（iv）：Agar和水凝膠的O 1s譜圖，b（v）：水凝膠的B 1s譜圖；c：Agar、Borax及Agar/Borax水凝膠的X射線晶體衍射（XRD）。

  對水凝膠進行機械、流變及導電性能研究。Agar/Borax CHs相較于瓊脂具有較高的透明性（圖3a），用于柔性電子設備中便于觀察內部元件的工作狀況。凝膠的斷裂強度（圖3b）在pH為13.1時達到最大值，約為0.22 MPa；延展率在pH=13.4處達到最大值189.0 %。因此，通過調控反應體系的pH值可獲得一系列不同機械強度和可拉伸性能的水凝膠，滿足不同的使用需求。Agar/Borax CHs的離子電導率（圖3d）在pH=13.7時達到最大值5.56×10^-2S/cm。

  MXene的引入同時提升了CHs的力學性能和電化學性能。Agar/Borax/MXene CHs的斷裂強度在MXene含量為0.15 % 時達到最大值0.129 MPa，斷裂伸長率在含量為0.10 % 時達到最大值131.34 %（圖3e），離子電導率（圖3g）在含量為0.2 % 時達到8.41×10^-2 S/cm。此外，253 K環境下CHs的離子電導率（圖4h）依然可以達到1.53×10^-2 S/cm，便于低溫下的使用。 

圖4 Agar基導電水凝膠的循環拉伸性能研究。a：Agar/Borax CHs及MXene含量為0.15 %的Agar/Borax/Mxene CHs在應變分別為20 %、50 %及100 %時的10次循環拉伸測試；b：MXene含量為0.15 %的Agar/Borax/Mxene水凝膠在應變為50 %時的100次循環拉伸測試；c：Agar/Borax/Mxene水凝膠在100次拉伸循環中不同區域的循環加載-卸載測試曲線。

圖5 CHs的自修復性能研究。a：Agar/Borax及Agar/Borax/Mxene水凝膠室溫下的自修復照片；b：光學顯微鏡下Agar/Borax/MXene水凝膠不同時間的自修復照片；c：Agar/Borax及Agar/Borax/Mxene水凝膠自修復性能的流變測試；d：Agar/Borax/Mxene水凝膠自修復前后對電路幾乎無影響；e：不同MXene含量的Agar/Borax/MXene水凝膠自修復前后斷裂強度對比；f：Agar/Borax/MXene水凝膠的熱塑性。

圖6 Agar/Borax/Mxene水凝膠在柔性傳感器中的應用。a：對不同壓力的響應；b：自修復前后用于觸摸過程的監測；c：用于手指彎曲的檢測；d：自修復前后用于彎曲形變的監測；e：拉伸過程中的應變靈敏度系數；f、h：用于對人體關節活動及柔性觸屏表面書寫的檢測。

  綜合考慮導電水凝膠的機械強度、可拉伸性能、導電性能及自修復性能，選取pH為13.7，MXene含量為0.15 %的Agar/Borax/Mxene CHs為導體，將其應用到柔性傳感器中。在按壓（圖6a）、大力度觸摸（圖6b）、手指彎曲（圖6c）、彎曲角監測（圖6d）、人體關節活動（圖6f）及柔性觸屏表面書寫（圖6g）測試中，柔性傳感器均表現出快速響應性、高靈敏性、穩定性和良好的可重復性。上述結果對Agar/Borax/Mxene水凝膠在電子皮膚和柔性可穿戴檢測器件中的應用具有重要的意義。

  上述研究探索了基于綠色柔性傳感器的使用需求，構建動態自修復雙網絡水凝膠，獲得兼具良好的導電性、可拉伸性能和自修復性能的導電水凝膠，對實現導電水凝膠的功能化及其在柔性電子器件中的應用具有重要的實用價值和理論指導意義。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139843