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  非晶聚合物水凝膠因其優異的柔性、伸展性和生物相容性，在柔性電子、可穿戴設備、仿生器件以及組織工程等領域具有巨大的應用潛力。然而，在實際應用中，復雜的應力條件（如較大形變、循環加載以及與異質材料的接觸）對其綜合性能提出了更高要求。材料需要具備高機械強度、韌性以及能量耗散能力，以抵抗疲勞損傷，同時還需要穩定的界面黏附性能，以確保其在器件或組織界面上的長期工作。傳統增強策略難以同時滿足這些要求，尤其在解決“剛性與韌性”固有矛盾時面臨困難。其中僅由短鏈交聯的水凝膠交聯點間距較短，具有較高模量，但脆性較大，容易在小變形下斷裂。而長鏈水凝膠具有較大的交聯點間距，表現出優異的能量耗散能力，但強度較低。簡單地將長鏈和短鏈交織，只能形成基礎的物理連接；其能量耗散依賴于長鏈的不受限滑移，這可能導致結構不穩定，從而限制強度和韌性的協同提升。

  近日，西南林業大學杜官本教授、楊龍研究員團隊提出了一種通過碳點橋接效應實現長鏈與短鏈交織構筑非晶聚合物水凝膠的新策略。通過3,4-二羥基苯甲醛與明膠的水熱反應獲得了碳點接枝的明膠短鏈（DGC）。碳點與聚丙烯酰胺（PAM）長鏈通過氫鍵形成柔性區域，而碳點與明膠短鏈通過席夫堿鍵形成剛性區域。在受力作用下，氫鍵可被破壞，使柔性區域得以解纏和滑移；而剛性區域則能夠有效抑制無限制的滑移。所制備的 DGC/PAM 水凝膠表現出高模量、高斷裂韌性以及穩定的界面黏附性能，機械性能顯著增強，拉伸強度達 470 kPa、韌性為 4.9 MJ·m^-3、斷裂伸長率達2200%，界面黏附強度達 160 kPa。該設計策略為同時提升非晶聚合物體系的內聚力和界面黏附力提供了一種簡便有效的途徑。

  2025年11月29日，相關成果以“Carbon Dot Bridging Effect Enables the Interweaving of Long- and Short-Chain Polymers for Enhanced Hydrogel Performance”為題發表在國際期刊Advanced Functional Materials上。

圖1. 通過碳點橋接效應交織長鏈和短鏈設計的DGC/PAM水凝膠。a) DGC/PAM水凝膠的增強機理圖；b) DGC/PAM水凝膠作為緊密附著傳感器。

圖2. DGC和DGC/PAM水凝膠的表征。a) DGC在水溶液中的TEM圖像；b) D-CDs的HRTEM圖像及相應的晶格間距；c) DGC的粒徑分布；d) DGC的XRD圖譜；e) DGC的拉曼光譜；f) 明膠碳化前后的GPC曲線；g) 明膠碳化前后的重量平均分子量（Mw）；h) PAM水凝膠的橫截面SEM圖像；i) DG/PAM水凝膠的橫截面SEM圖像；j) DGC/PAM水凝膠的橫截面SEM圖像；k) DG/PAM和DGC/PAM水凝膠的DSC曲線；l) DG/PAM和DGC/PAM水凝膠的低場NMR（LF-NMR）；m) DG/PAM和DGC/PAM水凝膠的自旋-自旋弛豫時間（T₂）；n) PAM、DG/PAM和DGC/PAM水凝膠的拉曼光譜。

  圖2展示了DGC和DGC/PAM水凝膠的表征。透射電子顯微鏡（TEM）結果顯示，水熱處理后的DGC碳材料在水溶液中均勻分散，具有0.23 nm的晶格間。粒徑分布統計和DLS結果一致，DGC粒徑主要在8-24 nm之間，zeta電位為+23.1 mV，顯示其在丙烯酰胺溶液中分散良好。X射線衍射（XRD）和拉曼光譜進一步確認了DGC的碳結構及其缺陷位點。GPC分析表明，水熱處理過程中明膠降解生成短鏈，FTIR和XPS結果則表明DGC表面富含親水性和界面活性的功能基團，并與明膠短鏈發生橋接反應。微觀結構上，DGC/PAM水凝膠呈現均勻的亞微米級孔隙，增強了水凝膠的強度和韌性。分子層面，FTIR、DSC和低場NMR分析顯示，DGC調節了水凝膠的氫鍵網絡，增強了氫鍵強度，降低了冰點，并增加了結合水的比例，進一步提高了水凝膠的宏觀機械性能。

圖3. DGC/PAM水凝膠的機械性能和增韌機制。a) DGC/PAM水凝膠抗裂紋擴展機制示意圖；b) 不同DGC含量水凝膠的應力-應變曲；c) 不同DGC含量水凝膠的楊氏模量和韌性；d) 顯示DGC/PAM水凝膠和PAM水凝膠抗裂性的數字照片；e) PAM、DG/PAM、D-CDs/PAM、G/PAM和DGC/PAM水凝膠的應力-應變曲線；f) 這些水凝膠的楊氏模量和韌性；g和h) 不同DGC含量（0wt%、0.35wt%、0.45wt%、0.55wt%）DGC/PAM水凝膠在70%應變下的壓縮強度曲線；i) 水凝膠在50%應變下經歷3000個循環的壓縮循環曲線；j) 水凝膠在200%應變下經歷1700個循環的拉伸循環曲線。值表示均值和標準偏差（n=3）。

  圖3展示了DGC/PAM水凝膠的機械性能及其增強機制。水凝膠網絡由長鏈PAM和短鏈明膠通過生物質衍生的碳點（CDs）協同交聯構成，碳點作為“橋接”節點，通過氫鍵和動態席夫堿交聯促進長短鏈間的相互纏結，形成剛性與柔性相結合的交織網絡。在拉伸加載下，PAM鏈延伸，明膠鏈提供剛性支撐，氫鍵的斷裂與重構為能量耗散提供路徑。裂紋擴展測試顯示，DGC/PAM水凝膠相較于PAM水凝膠顯著降低了裂紋敏感性，主要得益于碳化增強的剛性-柔性協同網絡，抑制了裂紋擴展，提升了整體機械性能。DGC/PAM水凝膠在0.45wt% DGC含量時表現出最佳性能，拉伸強度為470 kPa，韌性為4.94 MJ·m^-3。DGC通過橋接作用有效傳遞和分散負載，增強了水凝膠的斷裂強度和應變能力。過高DGC含量則導致缺陷增加，降低了拉伸強度。相比于PAM水凝膠，DGC/PAM水凝膠的拉伸強度提高了198%，韌性提高了506%。抗疲勞測試表明，DGC/PAM水凝膠具有優異的疲勞耐受性，適用于電子皮膚和柔性傳感器。DGC還在其他聚合物體系中增強了機械強度，證明了碳點橋接效應在水凝膠中的廣泛適用性。

圖4. 黏附性能和機制。a) DGC/PAM水凝膠的黏附增強機制；b) DGC/PAM水凝膠在不同基材和組織上的黏附表現；c) 0.15wt%-0.55wt% DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上的黏附強度；d) PAM、DG/PAM、D-CDs/PAM和DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上的黏附強度；e) PAM水凝膠、DG/PAM水凝膠和DGC/PAM水凝膠在木材、銅、玻璃、鋼、PTFE和豬皮上的黏附強度；f) DG/PAM水凝膠和DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上黏附強度隨時間變化；g) DG/PAM水凝膠和DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上黏附強度隨空氣濕度變化；h) pH對DG/PAM水凝膠和DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上黏附強度的影響；i) 環境溫度對DGC/PAM水凝膠在玻璃基材上黏附強度的影響；j) DGC/PAM水凝膠與文獻中其他基于PAM的水凝膠在玻璃基材上的黏附強度比較。值表示均值和標準偏差（n=3）。

  圖4展示了DGC/PAM水凝膠的多模態界面黏附機制，包括兒茶酚介導的配位作用、可逆氫鍵網絡和靜電相互作用（圖4a），使其在多種基材上具有可靠的附著力。在玻璃的lap-shear測試中，DGC/PAM的黏附強度超過160 kPa，是原始PAM的十倍，顯著優于小分子碳點水凝膠或未碳化前體水凝膠（圖4b-4d）。該水凝膠能夠黏附500g負載且沒有界面剝離，并表現出良好的生物相容性。DGC的最佳含量為0.45 wt%，此時界面黏附強度最強，超過PAM、D-CDs/PAM和DG/PAM（圖4c）。0.45 wt%的DGC/PAM水凝膠在豬皮、銅、PTFE和玻璃等多個基材上均表現出較高的黏附性（圖4e）。界面強度隨著時間逐漸增強，在高濕、酸性和堿性條件下仍能保持一定黏附力，且在不同溫度下仍能附著（圖4f-4i）。DGC/PAM水凝膠中的橋接效應有效提高了界面結合能和基體能量耗散，克服了傳統的黏附–內聚權衡，適用于可穿戴電子設備和柔性傳感器，且DGC在其他非晶聚合物體系中也表現出增強的黏附力。

圖5. 傳感性能。a) DGC/PAM水凝膠在300%應變范圍內的靈敏度因子；b) 0.15wt%-0.55wt%DGC/PAM水凝膠的Nyquist圖；c) 0.15wt%-0.55wt%DGC/PAM水凝膠的導電性；d) 不同濕度下DGC/PAM水凝膠的Nyquist圖；e) 不同濕度下DGC/PAM水凝膠的導電性；f) DGC/PAM水凝膠在不同應變下循環過程中的相對電阻變化；g) DGC/PAM水凝膠作為柔性傳感器檢測喉部吞咽動作；h) 眨眼動作；i) 脈搏跳動；j) DGC/PAM水凝膠在100%應變下經歷1100個循環時的實時電阻變化。值表示均值和標準偏差（n=3）。

  圖5評估了DGC/PAM水凝膠的應變靈敏度和傳感性能。水凝膠在低應變下的靈敏度因子（GF）約為1.34，在高應變下為1.70（圖5a）。0.45wt%的DGC含量提供了最佳電荷傳輸性能，同時改善了拉伸性（圖5b、5c）。濕度依賴性測試顯示，電導率在75%相對濕度下達到最大值（0.22 S·m^-1），過高的濕度則降低電導率（圖5d、5e）。應變傳感測試表明，DGC/PAM水凝膠在100%到400%應變范圍內表現出穩定的傳感信號，并且在卸載后能恢復（圖5f）。該水凝膠能夠實時監測吞咽、眼瞼運動、脈搏和手指彎曲等生理信號（圖5g-5i），并在1200次加載-卸載循環后仍保持穩定性能（圖5j）。與其他水凝膠相比，DGC/PAM展示了優越的柔性傳感器性能。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202524953