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吉林大學董澤元教授團隊 JACS：“軟”二維COF

2022-10-08 來源：高分子科技

COF材料由于其晶態多孔結構及其獨特性質已在化學和材料領域引起了研究熱潮。通過不同類型構筑基元的組合能夠發展出拓撲結構豐富多樣的COF材料，然而迄今所有報道的COFs都是剛性的“硬”框架結構。作為COF家族的另一半，柔性的“軟”COFs是一直期待去實現的研究目標。

圖1 “軟”二維COF的制備

最近，吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室董澤元教授團隊將柔性烷基鏈修飾的螺旋骨架應用到二維高分子的設計合成中，發現了首例“軟”二維COF（圖1）。通過高分辨透射電子顯微鏡（TEM）（圖2），可以觀察到“軟”二維COF具有緊實的蜂巢拓撲結構，這一獨特結構由螺旋骨架在二維空間上通過π-π相互作用發生分子內自堆積而形成。另外，由于螺旋骨架的尺寸效應及其外圍烷基側鏈的存在避免了層間強的非共價相互作用（如π堆積），單層二維COF能夠簡易制備，利用原子力顯微鏡（AFM）可以觀察到單層、雙層、三層等寡層結構（圖3）。憑借螺旋骨架的固有手性和螺旋手性自分類組裝特點，“軟”二維COF具有對稱性破缺的性質，展現出結構本身的二維手性。

圖2 “軟”二維COF的高分辨TEM圖像

該工作揭開了COF家族“軟”的一面，有望開拓在理論和實驗上還未探索的拓撲結構類型，啟發柔性COF材料的發展。結構是性能的基礎，就該工作來講，期待緊實蜂巢拓撲結構能夠發展出新穎的性質與功能材料，例如二維電荷平行傳輸材料、分子器件密封材料、二維手性材料等等。該工作以“Soft 2D Covalent Organic Framework with Compacted Honeycomb Topology”為題發表在《J. Am. Chem. Soc.》上（doi.org/10.1021/jacs.2c08468）。文章第一作者是吉林大學博士生劉成龍同學。該研究得到國家自然科學基金委、吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室和超分子化學生物學研究中心的支持。

圖3 “軟”二維COF的寡層結構AFM圖

該工作是團隊利用螺旋拓撲結構發展二維高分子膜材料研究方向的最新進展之一。團隊一直從事螺旋拓撲結構的設計與功能研究，自主開發了螺旋拓撲仿生離子通道（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 9723; Nano Lett. 2020, 20, 3627；），創制出可媲美天然離子通道的鉀、鈉通道以及人造鋰離子通道（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 12668; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 3284; CCS Chem. 2022, 4, 1850.），發展了一系列高效高選擇性離子傳輸化學工具，在堿金屬離子通道領域做出重要貢獻。團隊近期目標是開展二維高分子膜材料的設計與宏量制備，將性能優異的螺旋拓撲通道開發成可實用的離子分離技術。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.2c08468

下載：Soft 2D Covalent Organic Framework with Compacted Honeycomb Topology

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（責任編輯：xu）

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