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北京化工大學李效玉和郭隆海團隊《Macromolecules》：含氮缺陷結(jié)構(gòu)的石墨烯氮化碳催化PET-RAFT聚合

2022-06-30 來源：高分子科技

隨著人類社會的發(fā)展，越來越多的新型聚合物材料得到廣泛應用，可逆失活自由基聚合（RDRP）為合成具可控鏈段結(jié)構(gòu)的聚合物帶來了巨大創(chuàng)新。同時，研究人員不僅滿足于采用傳統(tǒng)熱引發(fā)的方式引發(fā)聚合，并逐漸將目光轉(zhuǎn)向光能這一清潔能源，由此誕生出了光致電子/能量轉(zhuǎn)移可逆加成斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合（PET-RAFT）。由于該聚合方法對于光催化劑的高度依賴性，開發(fā)一種高效穩(wěn)定的光催化劑成為其重要發(fā)展方向。

圖1 具有增強催化活性的g-C₃N_x用于可見光下催化PET-RAFT聚合

近日，北京化工大學的北京市水性聚合物合成與應用工程技術(shù)研究中心李效玉教授和郭隆海副教授團隊，采用不同的處理劑（PTA）對三聚氰胺進行預處理，在其熱縮合過程中原位引入兩種氮缺陷結(jié)構(gòu)，即氰基缺陷與氮原子空位，得到了一種含有氮缺陷結(jié)構(gòu)的石墨烯氮化碳（g-C₃N_x）。將g-C₃N_x作為光催化劑使用，在可見光下成功催化PET-RAFT聚合。
研究表明，在丙烯酸酯單體的g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合反應過程中，反應表現(xiàn)為可控自由基聚合的動力學行為，聚合產(chǎn)物的分子量與預期的分子量吻合，且呈現(xiàn)窄分布特點（PDI＜1.2）。調(diào)控光照與避光的條件循環(huán)，可有效控制聚合反應的進行與停止，表現(xiàn)為聚合物鏈增長過程在避光情況下被暫停，并可通過光照方式被重新激活。g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合反應不僅對聚合單體具有較高的普適性，g-C₃N_x作為非均相光催化劑被簡易分離，循環(huán)使用的催化效率具有較高的保持率。

圖2 g-C₃N_x可見光下催化PET-RAFT聚合反應研究

PTA的用量和類型對g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合的反應速率和誘導期都有顯著影響。氮缺陷結(jié)構(gòu)的引入可增強g-C₃N_x的光吸收特性和載流子傳輸效率。采用0.5 g NaOH處理所得的g-C₃N_x展現(xiàn)出最佳催化活性，相同輻照時間下，催化PET-RAFT聚合的單體轉(zhuǎn)化率約為未經(jīng)處理的石墨烯氮化碳的兩倍，聚合反應誘導期也有明顯縮短。g-C₃N_x催化劑的合成簡單、穩(wěn)定，以及可見光下高催化活性為PET-RAFT聚合的發(fā)現(xiàn)提供新思路，為進一步探究PET-RAFT聚合的電子/能量轉(zhuǎn)移機理提供支持。

圖3 不同g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合的動力學對比

圖4 不同g-C₃N_x光吸收特性與載流子遷移效率對比

相關(guān)成果以標題為“Tunable Nitrogen Defects on Graphitic Carbon Nitride toward the Visible-Light-Induced Reversible-Deactivation Radical Polymerization”發(fā)表在《Macromolecules》。文章第一作者是北京化工大學副研究員邱藤博士與碩士研究生韓世偉。該研究得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金委的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c01099

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（責任編輯：xu）

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