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  東華大學朱美芳院士和游正偉教授等人針對目前聚合物的力學性能和自愈合性能難以兼顧的問題，提出了一種“多交聯點合一”的聚合物網絡拓撲結構設計的新思路, 研制了具有優異的韌性（139.8 MJ m-3）和室溫自愈合性（愈合效率~100%）的聚氨酯，為高性能自愈合聚合物的設計提供了新思路。相關成果近期以“Supertough spontaneously self-healing polymer based on septuple dynamic bonds integrated in one chemical group”發表于中國科學院和國家自然科學基金委共同主辦的學術期刊Science China Chemistry。 

  自然界中生物體的自愈合性能激發了研究人員開發自愈合材料。材料的自愈合性能可以有效延長材料的使用壽命，增加使用安全性，降低維護成本，在汽車涂層、可穿戴電子、軟體機器人、生物醫學等諸多領域備受關注。然而，大多數材料的自愈合過程需要熱、光和額外的試劑等，同時力學性能和自愈合性能難以兼顧，研制理想的高性能室溫自愈合材料仍然是該領域的挑戰。

  最近，東華大學纖維材料改性重點國家實驗室朱美芳院士和游正偉教授等提出了一種“多交聯點合一”的自愈合聚合物網絡拓撲結構設計的新思路，即：將多重動態相互作用集合在同一化學基團中，最大限度地減少由等數量交聯作用形成的交聯點數量。聚合物網絡中的交聯點少有利于聚合物鏈的運動性，從而有利于材料的自愈合性能；同時，網絡中保留的大量交聯作用保證了拉伸過程中的高能量耗散，從而有利于材料的韌性。該研究團隊基于鐵離子-2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團合成了一種聚氨酯（Fe-PPOU）。Fe-PPOU中包含集成在同一個化學基團中的七重動態鍵（圖1）。其中，2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團中包含了四個動態鍵，即兩個肟氨酯鍵和兩個氫鍵。2,6-二乙酰吡啶二肟單元作為配體與鐵離子配位形成另外三個金屬配位鍵，即一個鐵離子-吡啶基氮配位鍵和兩個鐵離子-肟基氮配位鍵。

圖1 Fe-PPOU的設計和合成示意圖

  Fe-PPOU中多重動態鍵在拉伸過程中的可逆重組有效提升了材料的韌性（圖2）。Fe-PPOU的拉伸韌性可達139.8 ± 18.2 MJ m^-3，超過了已報道的室溫自發自愈合聚合物的拉伸韌性。

圖2 （a）Fe-PPOU在拉伸過程的示意圖。（b）PPOU和Fe-PPOU的拉伸曲線。

  多重動態鍵構成的交聯點數量最小化的獨特的拓撲網絡結構，賦予了Fe-PPOU優異的自愈合性能（圖3）。切斷的Fe-PPOU樣條，在室溫下自愈合后的韌性可達134.3 ± 20.6 MJ m^-3，愈合效率接近100%。

圖3 （a）Fe-PPOU自愈合照片及示意圖。（b-c）Fe-PPOU的自愈合后的拉伸曲線和愈合率。

  該工作的分子設計具有一定的通用性，利用鑭系金屬離子和生物活性相關金屬離子代替中心金屬離子，有望將光電磁及生物特性賦予聚合物；而將有機配體基團進行改變，可進一步調控其性能。本工作為高性能功能聚合物材料的設計提供了一種新策略。

  本研究工作獲得了國家自然科學基金委、國家重點研發計劃等項目資助。

  文章鏈接：https://www.sciengine.com/publisher/scp/journal/SCC/doi/10.1007/s11426-021-1157-9?slug=fulltext

作者簡介：

游正偉，教授、博導，現任東華大學材料科學與工程學院復合材料系主任、中國紡織工程學會柔性電子生物醫用紡織材料科研基地主任。本科和博士分別就讀于上海交通大學和中國科學院上海有機化學研究所，后于佐治亞理工學院從事博士后研究；曾任匹茲堡大學訪問研究助理教授、拜耳材料科技創新經理等職。2013年加入東華大學纖維材料改性國家重點實驗室。長期從事生物醫用彈性體研究。近五年在Nat. Med.、Nat. Commun., Adv. Mater.，Natl. Sci. Rev.,等國際期刊發表通訊作者論文40多篇（IF>10的20篇）。授權中國發明專利27項。成果被國家自然科學基金委員會、國家新材料產業發展戰略咨詢委員會、《中國科學報》頭版等專題報道。在歐洲材料研究學會年會等重要學術會議上做主旨和邀請報告40余次。擔任國際學術期刊《Smart Materials in Medicine》副主編、《Bioactive Materials》編委、《Advanced Fiber Materials》和《中國材料進展》青年編委。

朱美芳，博士、教授，中國科學院院士、發展中國家科學院院士，現任東華大學材料科學與工程學院院長、纖維材料改性國家重點實驗室主任，兼任中國材料研究學會副理事長、中國紡織工程學會副理事長、中國女科技工作者協會副會長、《Advanced Fiber Materials》主編等職。1989年碩士畢業后留校工作至今，1998年破格晉升教授。在纖維材料復合化、功能化與智能化研究領域取得了系統性和創造性成果，發表論文500余篇，出版著作10部（章），獲授權發明專利300余件。獲國家技術發明二等獎、國家科技進步二等獎、首屆全國創新爭先獎狀、國家教學成果二等獎、上海市教學成果一等獎、上海市自然科學一等獎等20余項獎勵。2009年獲國家杰出青年科學基金，2012年入選教育部創新團隊發展計劃（2016年獲滾動支持），2013年入選教育部長江學者特聘教授，2017年入選全國高校首批黃大年式教師團隊負責人及“萬人計劃”科技創新領軍人才。