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  高彈性材料在人類的技術(shù)發(fā)展進(jìn)程中發(fā)揮了重要作用，比如人類社會(huì)早期發(fā)展的彈弓類武器或者陷阱等捕獵裝置。彈性材料利用形變儲(chǔ)存或釋放能量，其儲(chǔ)存或釋放能量的幅度以及效率取決于彈性形變的程度以及形變過(guò)程中的能量耗散率。對(duì)于需要彈性材料重復(fù)做功的應(yīng)用場(chǎng)景而言，盡量減小其形變過(guò)程中的能量耗散率可以最大限度地發(fā)揮這類材料的優(yōu)勢(shì)。然而，大形變往往與高能量損耗率相對(duì)應(yīng)，成為一對(duì)共生的矛盾體。比如具備超大形變能力的聚合料彈性體材料，其超大形變能力往往建立在低交聯(lián)密度基礎(chǔ)上，由此會(huì)顯著增加高分子鏈段的纏結(jié)程度，進(jìn)而在形變過(guò)程中產(chǎn)生明顯的能量耗散。雖然借助特殊的交聯(lián)方式或者交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可以在一定程度上兼顧大形變與低能量耗散率，但是目前仍然缺乏通用的策略來(lái)解決這對(duì)矛盾。

圖1. 低回滯納米復(fù)合水凝膠材料的結(jié)構(gòu)示意及其力學(xué)行為。

  針對(duì)以上問(wèn)題，近期中科院化學(xué)所邱東研究員研究團(tuán)隊(duì)基于之前的研究成果，從高分子/納米顆粒界面相互作用調(diào)控角度出發(fā)，通過(guò)將高度支化的二氧化硅納米顆粒（比表面積高達(dá)1000 m².g^-1）引入適度化學(xué)交聯(lián)的聚合物膠網(wǎng)絡(luò)，利用高界面曲率和大比表面積的協(xié)同增強(qiáng)顆粒/高分子界面作用原理，形成以超支化二氧化硅顆粒為主要交聯(lián)點(diǎn)的一類高含水量的純彈性納米復(fù)合水凝膠材料（圖1）。在含水量達(dá)96 wt%的條件下，該類納米復(fù)合水凝膠表現(xiàn)出高達(dá)11.5倍的斷裂伸長(zhǎng)率。由于消除了凝膠網(wǎng)絡(luò)中的能量耗散機(jī)制（高分子鏈解纏結(jié)、共價(jià)鍵斷裂等），此類納米復(fù)合水凝膠在循環(huán)載荷作用下幾乎沒(méi)有任何應(yīng)力回滯，表現(xiàn)出類似于彈簧的純彈性力學(xué)行為。獨(dú)特的彈性力學(xué)行為還賦予此類復(fù)合水凝膠材料優(yōu)異的抗疲勞性質(zhì)，例如動(dòng)態(tài)載荷測(cè)試表明歷經(jīng)5000次循環(huán)拉伸處理后，此類納米復(fù)合水凝膠依然能維持其交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的完整性，顯示出與其初始狀態(tài)幾乎一致的力學(xué)行為。

圖2. 不同類型納米顆粒復(fù)合水凝膠材料的應(yīng)力松弛行為、動(dòng)態(tài)流變行為、循環(huán)載荷下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線以及小角中子散射原位表征結(jié)果及由此建立的微觀結(jié)構(gòu)示意圖。

  通過(guò)對(duì)比不同類型納米顆粒增強(qiáng)水凝膠的應(yīng)力松弛行為、動(dòng)態(tài)流變行為以及循環(huán)載荷下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線（圖2），研究團(tuán)隊(duì)明確了高度支化的納米顆粒作為主要交聯(lián)點(diǎn)對(duì)于構(gòu)建此類純彈性水凝膠材料的關(guān)鍵作用，并進(jìn)一步通過(guò)小角X射線散射以及小角中子散射在微觀尺度上解釋了此類納米增強(qiáng)水凝膠材料純彈性力學(xué)行為的根源。

圖3. 基于低回滯納米復(fù)合水凝膠材料構(gòu)建的離子型應(yīng)力傳感器在微小振動(dòng)高精度檢測(cè)中的應(yīng)用。

  最后，基于此類納米復(fù)合水凝膠材料獨(dú)特的純彈性力學(xué)行為，研究團(tuán)隊(duì)還構(gòu)建了離子型應(yīng)變傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)微小振動(dòng)的高靈敏度檢測(cè)（圖3）。該工作以“Hysteresis-Free Nanoparticle-Reinforced Hydrogels”為標(biāo)題發(fā)表在材料學(xué)期刊《Advanced Materials》上。相關(guān)研究成果為構(gòu)建高彈性抗疲勞水凝膠材料提供了新的思路與解決方案。

  論文的第一作者是中科院化學(xué)研究所的孟曉輝博士。通訊作者是中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)實(shí)驗(yàn)室邱東研究員和美國(guó)馬薩諸塞大學(xué)Amherst分校的Thomas P. Russell教授。該工作得到了美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、中國(guó)散裂中子源（東莞）小角中子散射線站工作人員的技術(shù)支持以及國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重大研發(fā)計(jì)劃的資金支持。

  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202108243