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  腫瘤、傷口等組織中表現(xiàn)出過度的氧化應(yīng)激，氧化還原響應(yīng)的水凝膠在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力，但目前氧化還原響應(yīng)的水凝膠并不能滿足臨床需求。海洋環(huán)境具有氧化性，海洋生物來源的材料蛋白為開發(fā)氧化還原響應(yīng)的生物材料提供了自然資源。

  近日，中國海洋大學(xué)劉偉治教授課題組在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上發(fā)表了題為“High-Performance Smart Hydrogels with Redox-Responsive Properties Inspired by Scallop Byssus”的論文（DOI: 10.1021/acsami.1c18610）。該論文受到扇貝足絲蛋白分泌到海水中瞬間固化的啟發(fā)，重組表達(dá)了扇貝足絲關(guān)鍵蛋白Sbp9的部分片段CE4。研究發(fā)現(xiàn)其能夠通過非共價鍵與共價鍵的共同作用，自聚合形成氧化還原響應(yīng)的智能水凝膠。性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)基于CE4的水凝膠具有獨(dú)特的性質(zhì)，具體包括：（1）通過調(diào)控氧化還原環(huán)境可將成膠時間控制在1-60 min；（2）通過氧化劑H₂O₂的加入可以調(diào)節(jié)水凝膠的機(jī)械性能、溶脹行為與孔徑大小；（3）良好的生物相容性。此外，水凝膠表現(xiàn)出氧化還原響應(yīng)的阿霉素（DOX）緩釋，還可進(jìn)一步用于細(xì)胞包封。本文受海洋附著生物的啟發(fā)，發(fā)現(xiàn)并表征了一種具有良好的性質(zhì)與功能的智能水凝膠，在組織工程與藥物釋放等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。

本文要點(diǎn)：

  1. CE4具有氧化還原響應(yīng)的成膠時間。通過控制氧化劑H₂O₂濃度，可將成膠時間控制在1-60 min之間。

圖1 Sbp9與CE4水凝膠。A. 扇貝足絲。B. Sbp9的組成。CBD：鈣結(jié)合區(qū)，EGFL：表皮生長因子樣結(jié)構(gòu)。C. Sbp9氨基酸組成分析。D. CE4室溫靜置形成水凝膠的示意圖。E. CE4加入H₂O₂形成水凝膠示意圖。F. 不同濃度CE4室溫靜置成膠所需時間。G. 不同濃度CE4加入H₂O₂形成水凝膠所需時間。

  2. CE4在溶液中自聚合的驅(qū)動力。CE4在溶液中通過二硫鍵與離子鍵等非共價鍵自聚合并形成水凝膠。

圖2. CE4自聚合的驅(qū)動力。A. 不同濃度CE4加入H₂O₂前后的形貌。B. 不同濃度CE4加入H₂O₂前后的粒徑。C. CE4溶液與水凝膠的拉曼光譜。D. CE4自聚合形成水凝膠的驅(qū)動力。

  3. 水凝膠的性質(zhì)。（1）水凝膠具有良好的透光度；（2）水凝膠具有可調(diào)的楊氏模量；（3）加入H₂O₂形成的水凝膠具有非溶脹的性質(zhì)；（4）加入H₂O₂形成的水凝膠具有更加致密的結(jié)構(gòu)。

圖3. CE4水凝膠的性質(zhì)。A. 水凝膠的透光度。B. 水凝膠的壓縮性能。C. Sbp9水凝膠壓縮過程。D. 人體部分組織與CE4水凝膠的楊氏模量。E. 水凝膠在不同NaCl中的溶脹性能。F. 水凝膠在不同溫度中的溶脹性能。G. 水凝膠的微觀結(jié)構(gòu)。

  4. CE4水凝膠在生物醫(yī)用材料領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。（1）水凝膠具有氧化還原響應(yīng)的DOX釋放性能，釋放的DOX具有與游離的DOX類似的效果；（2）水凝膠能夠作為3D細(xì)胞培養(yǎng)支架，支持細(xì)胞存活至少14天。

圖4. 水凝膠在生物醫(yī)用材料領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。A. DOX在水凝膠中的釋放曲線。B. 人乳腺癌細(xì)胞MDA-MB-231細(xì)胞在載藥水凝膠與游離DOX中的存活情況。C. 人乳腺癌細(xì)胞MDA-MB-231細(xì)胞在載藥水凝膠與游離DOX中的活/死細(xì)胞染色。D. 細(xì)胞包封示意圖。E. 細(xì)胞存活與增殖速率。F-J. 細(xì)胞封裝后1 h與1、3、7和14天后的活/死細(xì)胞染色。

  中國海洋大學(xué)博士后徐平平為該論文第一作者，通訊作者為劉偉治教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c18610