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  實現液晶彈性體內部液晶基元取向的控制是實現對其變形行為調控的關鍵。常見的液晶取向方法例如拉伸二次交聯取向，磁場/電場輔助取向，表面模板取向和擠出取向都無法解耦網絡合成與取向調控兩個過程。同時由于液晶彈性體網絡的共價交聯屬性，通過上述方法引入的液晶基元難以實現擦除與重編程。在液晶彈性體網絡中引入動態共價鍵可以在一定程度上解決上述問題，但是這些方法也使得化學合成變得更加復雜，同時液晶彈性體的網絡結構也會因為動態共價鍵的可逆反應而發生不可逆的改變。因此，設計一種簡單而普適的液晶基元調控策略變得十分必要。

  為此，賓夕法尼亞大學的楊澍教授團隊提出了一種全新的熵編程的取向方法。通常來說，在液晶彈性體的合成過程中，研究者們會盡量避免引入溶劑而導致液晶基元取向的破壞。但是，本文反其道而行之，通過在液晶前驅體中加入一定比例的良溶劑制備了完全交聯的各向同性液晶油凝膠 （如圖1a所示）。對于該熵編程的取向方法而言，液晶基元的排列取決于油凝膠的溶劑揮發方式。如下圖1b所示，由于溶脹本身是各向同性的，因此，當液晶油凝膠在揮發溶劑的過程中不受到任何外力的作用時（自由揮發），由于液晶基元的分子剛性導致的微孔結構呈無序狀態，同時液晶基元也為各向同性狀態。但是當該液晶油凝膠在單軸拉伸的狀態下揮發溶劑時（變形揮發），所得到的微孔將垂直于拉伸方向取向而液晶基元則會沿著拉伸方向取向。

圖1. 液晶油凝膠的合成與揮發編程

  由于液晶基元在揮干后的鏈活動性受限，因此所形成的微孔結構具有良好的穩定性可以充當固定液晶基元取向的物理交聯點，單軸拉伸揮發溶劑的LCE膜可以有穩定的約100%的可逆驅動。而作為對照組，自由揮發的樣條不具有驅動行為。通過上述的方法研究者可以在單個薄膜中引入各種非線性驅動。如圖3a所示，起始的矩形液晶油凝膠可以通過在溶劑揮發過程中施加相應的變形而編程為三種不同的3D結構并且具有可逆變形行為，包括彎曲，波浪和扭轉等。同時由于固定液晶基元的微孔結構可以通過將薄膜再次溶脹而消除，因此通過溶劑揮發所引入的液晶基元取向和臨時形狀可以根據應用場景進行可逆的擦除與重編程，如圖3b所示，不同的可逆變形（伸長/收縮，彎曲和扭轉）可以在單個薄膜中逐步實現。

圖2 液晶網絡的變形行為探究

圖3 液晶網絡變形行為的引入與重編程

  由于上述的編程過程對材料網絡的化學組成無特定要求（僅需要引入一定比例的良溶劑），因此上述方法可以適用于不同的液晶單體（例如RM82和RM257）和不同擴鏈劑的任意組合。同時由于上述方法的液晶取向過程發生于網絡完全交聯后，因此實現了液晶網絡合成和液晶基元調控的解耦。基于上述特性，研究者利用折紙和剪紙技術制備了如圖4的三維紙鶴 （a）和金字塔（b）結構，并通過特定揮發賦予其可逆變形行為。

圖4 液晶折紙紙鶴與剪紙金字塔

  為了更進一步豐富液晶彈性體的變形行為，研究者利用數字化光處理技術（DLP）對液晶油凝膠進行3D打印，然后通過變形揮發的方式對其形狀和液晶基元進行編程，如圖5a所示。值得指出的是，DLP技術相較于現有的常用于液晶彈性體3D打印的墨水直寫技術（DIW）具有更快的制備速度和更高的分別率，但是其由于打印機理的限制在之前的研究中難以應用于液晶彈性體的3D打印。基于溶劑揮發的熵編程技術，研究者利用DLP技術實現了具有三維復雜結構和復雜變形的液晶彈性體的構建，同時可以根據應用場景實現對變形行為的重編程。

圖5 液晶網絡的DLP打印

  相關論文發表在《Advanced Materials》上，其中金斌杰博士為第一作者，賓夕法尼亞大學楊澍教授為通訊作者。同時得到了浙江大學趙騫教授課題組的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107855