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  柔性電子產(chǎn)品引起了廣泛的關(guān)注，在生命體征監(jiān)控、運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)和人機(jī)交互等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應(yīng)用前景。這些電子器件的蓬勃發(fā)展給人們的生活帶來(lái)更多便利的同時(shí)，也造成了資源大量消耗和環(huán)境污染等問(wèn)題。如何實(shí)現(xiàn)柔性電子器件的可持續(xù)發(fā)展成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。熱固性聚合物由于其良好的力學(xué)和熱學(xué)等性能，被大量地應(yīng)用于柔性電子，而傳統(tǒng)的熱固性材料的分離回收通常需要化學(xué)處理等苛刻條件破壞聚合物的分子結(jié)構(gòu)，回收過(guò)程復(fù)雜，回收材料的性能不穩(wěn)定。如何實(shí)現(xiàn)柔性電子器件的高效回收仍是目前亟需解決的一大難題。據(jù)此，東華大學(xué)游正偉教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了首個(gè)室溫下可控溶解回收的熱固性彈性體，并展示了其在可回收柔性電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用。

  作者通過(guò)對(duì)彈性體基底材料的分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行設(shè)計(jì)，調(diào)控DA交聯(lián)單元的可逆反應(yīng)速率，制備了一種適用于柔性電子器件的新型熱固性聚氨酯彈性體（FPU），實(shí)現(xiàn)了熱固性材料在室溫下的可控溶解回收。該彈性體采用2,5-呋喃二甲醇和雙馬來(lái)酰亞胺反應(yīng)得到的DA加成結(jié)構(gòu)作為交聯(lián)單元。該單元是一種解離交換型的動(dòng)態(tài)共價(jià)結(jié)構(gòu)，具有快速解離和緩慢結(jié)合的可逆反應(yīng)特征。FPU在逆DA反應(yīng)溫度（T_rDA）以下工作時(shí)可以保持交聯(lián)狀態(tài)，保證材料的穩(wěn)定性和耐用性。在T_rDA加熱幾分鐘后FPU可以轉(zhuǎn)變?yōu)榈徒宦?lián)狀態(tài)，并可以在室溫下維持該狀態(tài)數(shù)小時(shí)，為材料的室溫溶解回收提供了時(shí)間窗口。

圖1. 動(dòng)態(tài)雜化交聯(lián)彈性體FPU的設(shè)計(jì)

  由氫鍵、二硫鍵和DA加成單元組成的雜化交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，賦予了彈性體材料優(yōu)良的拉伸性、室溫自愈合、仿生力學(xué)和易加工性等適用于柔性電子器件的綜合性能。室溫下自愈合6小時(shí)，F(xiàn)PU可以恢復(fù)50%以上的拉伸斷裂強(qiáng)度，60℃下自愈合6小時(shí)則能恢復(fù)80%以上的拉伸斷裂強(qiáng)度。并且FPU表現(xiàn)出了良好的彈性和韌性，能夠耐受多次大程度拉伸變形。在100％的循環(huán)拉伸實(shí)驗(yàn)中，材料放置5分鐘就能恢復(fù)其初始拉伸力學(xué)狀態(tài)。

圖2. FPU的自愈合性、力學(xué)性能和加工回收性

  在正常使用條件下，F(xiàn)PU是具有穩(wěn)定共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的熱固性材料，在室溫下浸泡在氯仿中僅發(fā)生輕微溶脹現(xiàn)象。而當(dāng)FPU在120 °C下加熱5分鐘后，由于DA加成結(jié)構(gòu)發(fā)生可逆解離，材料轉(zhuǎn)化為低交聯(lián)狀態(tài)，表現(xiàn)出熱塑性材料的性質(zhì)，可以在室溫下用丙酮、四氫呋喃和氯仿等多種有機(jī)溶劑溶解后直接回收再利用。整個(gè)過(guò)程無(wú)需添加其他化學(xué)原料將聚合物降解成小分子或者低聚物，并且回收后材料力學(xué)性能基本保持。FPU可以與多種市售的電子元件復(fù)合制備多功能柔性電子器件，使用后，F(xiàn)PU和電子元件可以通過(guò)溶解來(lái)分離回收用以制造新的柔性電子產(chǎn)品。回收方法簡(jiǎn)單，不會(huì)對(duì)材料和電子元件產(chǎn)生任何損傷，實(shí)現(xiàn)了柔性電子產(chǎn)品的高效便捷分離回收，提高了材料和其他電子元件的使用率，避免了資源浪費(fèi)。

圖3. FPU在室溫下可控溶解回收及復(fù)合電子元件回收性展示。

  作者將FPU與納米導(dǎo)電填料混合制備出導(dǎo)電彈性體FPUC，同樣具有良好的回收加工性。基于FPU和FPUC，通過(guò)上述溶解回收策略，結(jié)合3D打印依次制備了三種柔性電子器件：位置傳感器、柔性鍵盤(pán)和運(yùn)動(dòng)傳感器。

圖4. 基于FPU構(gòu)筑的可回收柔性電子器件。

  通過(guò)調(diào)控DA加成結(jié)構(gòu)的可逆反應(yīng)速率，作者構(gòu)建了一種室溫可控溶解回收的熱固性聚氨酯彈性體FPU，在120℃下加熱5分鐘就能溶解在氯仿等多種有機(jī)溶劑中實(shí)現(xiàn)回收利用。通過(guò)構(gòu)筑的多重動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，F(xiàn)PU還具有優(yōu)良的自愈合性、仿生力學(xué)和易加工性。可以通過(guò)3D打印技術(shù)定制成多種柔性電子設(shè)備，具有良好的適用性。該工作為可回收的熱固性彈性體的設(shè)計(jì)合成和柔性電子器件的應(yīng)用提供了新的設(shè)計(jì)思路。

  上述成果以“A Dynamically Hybrid Crosslinked Elastomer for Room-Temperature Recyclable Flexible Electronic Devices”為題發(fā)表在材料學(xué)國(guó)際知名期刊《Advanced Functional Materials》上，論文的第一作者為東華大學(xué)材料學(xué)院博士生郭一凡，通訊作者為游正偉教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106281

  團(tuán)隊(duì)主頁(yè)：http://pilab.dhu.edu.cn/zyou/main.psp

    下載：A Dynamically Hybrid Crosslinked Elastomer for Room-Temperature Recyclable Flexible Electronic Devices