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哈佛大學(xué)鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環(huán)載荷下的裂紋敏感性
2021-05-21  來源:高分子科技

  自1960年代以來,合成水凝膠已被開發(fā)并廣泛應(yīng)用于組織工程、藥物運輸、醫(yī)用粘接劑、生物電子、親水涂層、柔性機器人等。在許多承載的應(yīng)用場景中,要求水凝膠能夠承受長期的循環(huán)載荷,例如,人工心臟瓣膜每年需要打開和關(guān)閉約3億次;膝蓋關(guān)節(jié)軟骨需承受幅值約2.5MPa的循環(huán)應(yīng)力;透明揚聲器之類的水凝膠離子設(shè)備需要承受高頻振動;可拉伸的離子觸摸板需要承受周期性變形。在循環(huán)載荷作用下,水凝膠會表現(xiàn)出疲勞特征,包括模量、強度的退化,內(nèi)部裂紋的成核和生長等。近年來,哈佛大學(xué)鎖志剛教授與西安交通大學(xué)軟機器實驗室團隊在水凝膠疲勞領(lǐng)域開展了深入的研究,在水凝膠疲勞性能的實驗測試與理論分析[1]、疲勞門檻值的提升策略[2, 3]、界面抗疲勞設(shè)計[4, 5]等方面取得研究進展。


圖1 兩種疲勞測試方法。(a)預(yù)置裂紋的試樣受到循環(huán)拉伸,記錄在不同能量釋放率下裂紋擴展的速率。(b)無預(yù)置裂紋的試樣受到循環(huán)拉伸,記錄在不同拉伸幅值λ下試樣循環(huán)直至斷裂的循環(huán)次數(shù)N


  材料的疲勞測試主要有兩大類方法。一種是在試樣中預(yù)置裂紋,施加循環(huán)載荷并記錄裂紋擴展速率(圖1a)。當施加的能量釋放率G低于疲勞門檻值Gth時,裂紋不擴展。從2017年開始,水凝膠疲勞測試主要基于這類方法,對所測試的各類水凝膠的疲勞門檻值進行實驗測試和理論分析。另一種疲勞測試方法是對不帶裂紋試樣進行循環(huán)加載拉伸至給定的拉伸比幅值λ或應(yīng)力幅值,記錄其斷裂的循環(huán)數(shù)N(圖1b)。當施加的拉伸比低于疲勞極限拉伸比λe時,試樣被認為能夠承受無數(shù)次循環(huán)拉伸而不發(fā)生斷裂。本文采用第二類測試方法,以經(jīng)典的雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠為對象,實驗測量并分析材料的λ-N曲線特征,重點關(guān)注不含裂紋的試樣的λ-N曲線和含不同裂紋尺寸的試樣的λ-N曲線的不同,如圖2所示。為了獲得斷裂循環(huán)次數(shù)的統(tǒng)計結(jié)果,采用六個相同的試樣(不含裂紋或含相同尺寸的裂紋)同時拉伸的測試方法。


圖2 疲勞測試的λ-N曲線。每次疲勞實驗中,六個相同的試樣(不含裂紋或含相同尺寸的裂紋)在給定的拉伸幅值下循環(huán)受載,每個試樣的拉伸幅值和斷裂循環(huán)次數(shù)對應(yīng)圖中的一個點。材料的疲勞極限拉伸比是試樣中的初始裂紋尺寸的函數(shù)。


  研究發(fā)現(xiàn),當初始裂紋較長時,韌性水凝膠的疲勞極限隨著裂紋長度的增加而降低;當初始裂紋較短時,韌性水凝膠的疲勞極限對初始裂紋尺寸不敏感。測試結(jié)果表明該水凝膠在循環(huán)載荷下的裂紋敏感尺寸約為0.1mm。他們將這一敏感尺寸解釋為材料的固有屬性常數(shù),稱作endurance fractocohesive length,其大小由另外兩個材料的固體常數(shù)決定,材料的疲勞門檻值Gth和材料在達到循環(huán)疲勞極限條件下的斷裂功We(o),其中系數(shù)k由材料的本構(gòu)關(guān)系和待測試樣的幾何特征決定。通過實驗測量韌性水凝膠的疲勞門檻值和循環(huán)疲勞極限條件下的斷裂功,代入如上公式估算得到的該材料的裂紋敏感尺寸為0.1mm量級,與實驗相符。他們還討論了各類工程材料在循環(huán)載荷下的這兩個材料常數(shù)的取值范圍以及所對應(yīng)的裂紋敏感尺寸。


實驗結(jié)果

1 單軸拉伸下的斷裂


  他們采用聚丙烯酰胺(PAAm)-聚-2丙烯酰胺-2甲基丙磺酸(PAMPS)雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠進行裂紋敏感性測試。他們先單調(diào)拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣,獲得不同裂紋長度對應(yīng)的應(yīng)力-拉伸比曲線,斷裂拉伸比λc,斷裂應(yīng)力Sc以及斷裂功Wc(由積分應(yīng)力-拉伸比曲線得到),這些斷裂屬性都是裂紋長度c的函數(shù)。當初始裂紋較小時(65μm),測量的斷裂屬性與無預(yù)置裂紋的試樣相近,而當初始裂紋較大時,斷裂屬性隨裂紋長度增加而明顯降低。


圖3 承受單調(diào)拉伸的不帶裂紋的試樣以及帶不同長度裂紋的試樣的斷裂。(a)應(yīng)力-拉伸比曲線。(b)斷裂拉伸比-裂紋長度平面。(c)斷裂應(yīng)力-裂紋長度平面。(d)斷裂功-裂紋長度平面。


  他們通過變異系數(shù)CV(標準差除以平均值)來衡量測量數(shù)據(jù)的分散性。無論是帶裂紋試樣還是不帶裂紋試樣,斷裂拉伸比λc,斷裂應(yīng)力Sc,斷裂功Wc以及剛度M的變異系數(shù)都很小(小于0.1)。尤其是,斷裂屬性的分散性程度與材料的剛度分散性相當,因此可以認為所測量的材料屬性為材料常數(shù)。由此得到,不帶裂紋試樣的斷裂功這一材料常數(shù)WC(o)為5.87×106J/m3。該韌性水凝膠的另一材料常數(shù)斷裂能在此前的工作中測量GC=2550J/m2


圖4 單調(diào)載荷下帶裂紋與不帶裂紋試樣的斷裂拉伸比,斷裂應(yīng)力,斷裂功以及剛度的變異系數(shù)。


  對于帶裂紋試樣且裂紋長度遠小于試樣尺寸,能量釋放率GG=κWc,其中c為裂紋長度,W為遠離裂尖的彈性能密度,κ為一個無量綱數(shù)。當試樣斷裂時,斷裂能GcGc=κWcc。材料裂紋敏感尺寸可由得到。當材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時,κ的值為2π(1.122)2,由此得到該材料在單調(diào)載荷下的裂紋敏感尺寸為0.05mm,與實驗觀測到的裂紋尺寸敏感性基本相符。


2 循環(huán)拉伸下的斷裂


  他們循環(huán)拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣,獲得不同裂紋長度對應(yīng)的疲勞極限下的應(yīng)力-拉伸比曲線,疲勞極限拉伸比λe,疲勞極限應(yīng)力Se以及疲勞極限條件下的斷裂功We,這些疲勞極限屬性都是裂紋長度c的函數(shù)。當初始裂紋較小時(65μm),測量的疲勞極限屬性與無預(yù)置裂紋的試樣相近,而當初始裂紋較大時,疲勞極限屬性隨裂紋長度增加而明顯降低。不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功We(o)這一材料常數(shù)為1.02×105J/m3。該韌性水凝膠的另一材料常數(shù)疲勞門檻值在此前的工作中測量為Gth=114.2J/m2


  對于帶裂紋試樣且裂紋長度遠小于試樣尺寸,能量釋放率GG=κWc,當試樣達到疲勞極限時,疲勞門檻值GthGc=κWec。循環(huán)載荷下材料裂紋敏感尺寸可由得到。當材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時,κ的值為2π(1.122)2,由此估算得到該材料在循環(huán)載荷下的裂紋敏感尺寸為,與實驗觀測到的裂紋尺寸敏感性基本相符。


圖5 承受循環(huán)拉伸的不帶裂紋的試樣和帶不同長度裂紋的試樣的疲勞極限。(a)疲勞極限拉伸比-裂紋長度平面。(b) 達到疲勞極限時的應(yīng)力-拉伸比曲線。(c)疲勞極限應(yīng)力-裂紋長度平面。(d)疲勞極限條件下的斷裂功-裂紋長度平面。


3 材料屬性空間


  承受循環(huán)載荷時,當初始裂紋長度大時,試樣抵抗裂紋擴展的能力用疲勞門檻值Gth描述。當初始裂紋長度小,對裂紋不敏感時,抵抗疲勞斷裂用不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功描述We(o)。研究人員從文獻中收集得到彈性體,塑料,陶瓷,金屬的GthWe(o)數(shù)據(jù)。這兩個材料常數(shù)的比值定義了endurance fractocohesive length,用斜虛線表示。陶瓷的endurance fractocohesive length在10-4m這個量級。金屬和文中的韌性水凝膠的endurance fractocohesive length在10-3m這個量級。


圖6 用不帶裂紋試樣測得的疲勞極限條件下的斷裂功We(o)與用帶裂紋試樣測得的疲勞門檻值Gth構(gòu)成的材料屬性平面。斜虛線為endurance fractocohesive length,Gth/We(o)


4 結(jié)論


  他們研究了雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠帶裂紋與不帶裂紋、在單調(diào)載荷和循環(huán)載荷下的斷裂行為。單調(diào)載荷下,測試了不同裂紋長度c對應(yīng)的斷裂拉伸比λc,斷裂應(yīng)力Sc以及斷裂功Wc。當初始裂紋較短時,斷裂功是材料常數(shù),Wc(o),對初始裂紋不敏感。當初始裂紋較長,斷裂能是材料常數(shù)Gc。兩個材料常數(shù)的比值定義了另一材料常數(shù)fractocohesive lengthGc/Wc(o)單調(diào)載荷下裂紋敏感尺寸為。循環(huán)載荷下,他們測試了不同裂紋長度c對應(yīng)的疲勞極限拉伸比λe,疲勞極限應(yīng)力Se以及疲勞極限條件下的斷裂功We。當初始裂紋較短時,疲勞極限條件下的斷裂功是材料常數(shù),We(o),對初始裂紋不敏感。當初始裂紋較長,疲勞門檻值是材料常數(shù)Gth。兩個材料常數(shù)的比值定義了另一材料常數(shù)endurance fractocohesive lengthGth/We(o),循環(huán)載荷下裂紋敏感尺寸為。循環(huán)載荷下軟材料的裂紋敏感尺寸這一重要的材料參數(shù)對指導(dǎo)抗疲勞軟結(jié)構(gòu)的設(shè)計具有重要意義。


這一研究工作最近發(fā)表在Journal of the Mechanics and Physics of Solids。論文的第一作者為西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院博士研究生周一帆,西安交通大學(xué)盧同慶教授和美國科學(xué)院院士、美國工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授為共同通訊作者。


  原文鏈接:

  Zhou et al. Flaw-sensitivity of a tough hydrogel under monotonic and cyclic loads. Journal of the Mechanics and Physics of Solids. 2021.

  https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104483

1.Zhang WL, et al. (2018) Fatigue of double-network hydrogels. Engineering Fracture Mechanics 187:74-93.

2.Zhang W, et al. (2019) Fracture Toughness and Fatigue Threshold of Tough Hydrogels. ACS Macro Letters 8(1):17-23.

3.Zhou Y, et al. (2020) The Stiffness-Threshold Conflict in Polymer Networks and a Resolution. J Appl Mech-T Asme 87(3):031002.

4.Zhang W, Gao Y, Yang H, Suo Z, & Lu T (2020) Fatigue-resistant adhesion I. Long-chain polymers as elastic dissipaters. Extreme Mechanics Letters 39.

5.Zhang W, Hu J, Yang H, Suo Z, & Lu T (2021) Fatigue-resistant adhesion II: Swell tolerance. Extreme Mechanics Letters 43:101182.

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