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  利用環境中清潔、可持續的能源去解決氣態醛類化合物污染問題是實現能源可持續發展和環境保護的有效策略。本工作報道了一種活塞基摩擦納米發電機（P-TENG）增強的氣態乙醛吸收和光催化降解系統。P-TENG可以將風能轉化為電能，從而在導電基板表面誘導出強電場，這使得在光催化系統中有效降解氣態乙醛成為可能。在微風（3.0 m/s）的驅動下，30分鐘后，該系統的乙醛去除率達到63%。外加電場的存在可以產生更多的超氧自由基（·O2^-）、羥基自由基（·OH）和空穴（h⁺），它們在乙醛的光催化降解過程中發揮了重要的作用。這項工作的設計和概念不僅可以實現可再生、可持續隨機能源的高效轉化，又可應用于氣態醛類化合物的高效去除，為創建更清潔的環境提供了有效途徑。

  針對可再生、可持續能源的高效轉化和氣態醛類化合物的污染問題，廣西大學聶雙喜教授團隊使用一種簡單實用的活塞基摩擦納米發電機（P-TENG）來構建一種自供電氣態乙醛吸收和光催化降解系統。該研究首先設計了一種由風能驅動力P-TENG，并對其進行電性能檢測。隨后與光催化劑NH₂-MIL-125(Ti)結合構建自供電氣態乙醛吸收和光催化降解系統。最后提出了P-TENG產生的電場增強氣態乙醛的光催化效果，并對其機理進行研究。相關工作以“Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field”為題發表在納米科技領域國際頂級期刊《ACS Nano》上（2021，DOI：10.1021/acsnano.1c03230）。

  將該自供電吸收和光催化降解系統與風杯集成后放在一個化工廠排氣口的路燈上，利用化工廠排放的廢氣可以驅動P-TENG。從而實現了工廠區域內高濃度氣態乙醛的自供電吸收和光催化降解。圖中也展示了氣態乙醛在反應器內經光催化劑降解生成中間產物乙酸以及最終產物H₂O和CO₂的反應路徑。

圖1. (a) 自供電的光催化降解系統的應用場景。(b) 氣態乙醛在反應器中的反應過程。(c) 乙醛光催化降解的反應路徑。

  在該自供電光催化降解乙醛系統中，增加TENG單元的數量有助于提高污染氣體泵入光催化反應器的效率，進而有助于快速去除空氣中大量的氣態乙醛。在該研究中，組裝系統時選擇了8個TENG單元來構成P-TENG。同時，檢測了在不同情況下P-TENG的電輸出性能。

圖2. P-TENG的基本輸出性能。(a) 一個TENG單元在外接負載下的等效模型。(b-c)一個單元在不同旋轉速度下的輸出性能。(d)一個TENG單元在負載不同電阻下的輸出性能。(e) 具有不同TENG摩擦單元數量的P-TENG乙醛吸收和光催化降解系統。(f-g)每個TENG單元在60 r/min時的輸出性能。

  評估自供電光催化降解系統對氣態醛類化合物的去除能力。30分鐘后，有P-TENG的體系中乙醛濃度下降了53%，而沒有P-TENG的體系中乙醛濃度僅下降了41％。并且進一步測試了該系統進行多次循環降解后的降解效果以及光催化劑的基本性能。

圖3. (a) 有P-TENG和無P-TENG系統中氣態乙醛的濃度變化。(b) 30分鐘后，有P-TENG和沒有P-TENG系統中氣態乙醛的瞬時去除率。(c) 在不同旋轉速度下具有P-TENG體系的乙醛去除性能。(d)具有P-TENG體系中連續降解乙醛三個循環后光催化劑的循環性能。(e-f) 第三次循環后光催化劑的Ti_2p和O_1s光譜。

  通過模擬3.0 m/s至9.5 m/s的自然風，測試了基于一個TENG單元的P-TENG的輸出性能。隨后檢測在乙醛初始濃度為280 ppm，旋轉速度為30 r/min時，30分鐘后，該自供電吸收和光催化降解乙醛的效率為63%。該系統經過5個乙醛降解循環后，P-TENG的電輸出變化不大。

圖4. (a) 由風能驅動的自供電光催化降解氣態乙醛的框架。(b) P-TENG吸收和光催化劑降解系統的照片。(c) 不同風速下P-TENG的整流電流。(d) 整個實驗裝置的照片。(e) 基于八個單元的P-TENG的乙醛去除性能。(f) 一個TENG單元在5個光催化降解周期前后的電壓。 

  最后進一步闡明P-TENG施加的外電場增強NH₂-MIL-125(Ti)光催化降解污染物的機理，通過電子自旋共振(ESR)分析測定了NH₂-MIL-125(Ti)在不同條件下對生成·OH、·O2^-和h⁺的能力。從圖中可以看出，電場的加入促進了·OH、·O2^-和h⁺的產生，這說明在可見光條件下引入外部電場有助于分離NH₂-MIL-125(Ti)內部的電子-空穴對，促進電子和h⁺向NH₂-MIL-125(Ti)表面遷移，進一步提高乙醛的光催化降解效率。

圖5. (a) 光催化劑的結構及外加電場增強光催化降解乙醛的機理。(b-d)在黑暗、光、光和電場下作用10 min時通過DMPO (·O2^- and ·OH)和TEMPO (h⁺)捕獲自由基和空穴的ESR光譜。 

  論文的第一作者為廣西大學輕工與食品工程學院2019級碩士研究生付秋，通訊作者為廣西大學輕工與食品工程學院聶雙喜教授。研究工作得到了國家自然科學基金面上項目、廣西自然科學基金重點項目的資助，廣西大學化學與化工學院趙禎霞教授提供了MOF材料的合成及應用相關技術支持。

  論文信息：Qiu Fu, Yanhua Liu, Jilong Mo, Yanxu Lu, Chenchen Cai, Zhenxia Zhao, Shuangfei Wang, Shuangxi Nie*. Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field. ACS Nano, 2021, DOI: //doi.org/10.1021/acsnano. 1c03230.

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c03230