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  水污染是全球環(huán)境面臨的重要問題，從污水中高效去除有害污染物如重金屬離子，有機染料和新型微污染物等對維持生態(tài)平衡和實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展具有重要的現(xiàn)實意義。吸附法具有操作簡單、能耗低、成本低、去除效率高且適用范圍廣的特點，是一種經(jīng)濟高效的環(huán)境修復技術(shù)。聚苯胺（PANI）作為一種眾所周知的本征導電聚合物，因其成本低，環(huán)境穩(wěn)定性好，合成簡單、豐富的吸附活性位點以及其導電性所賦予的優(yōu)良再生和重復利用性能，在去除染料和重金屬離子方面顯示出了廣闊的應(yīng)用前景。此外，聚苯胺納米纖維（PANI-NFs）由于其高表面積，豐富的活性位點和較短的擴散長度更是展現(xiàn)出了優(yōu)異的吸附效能。但是有兩個因素仍制約其實際應(yīng)用的進展。首先，PANI-NFs粉末顆粒難回收；其次，現(xiàn)有的吸附再生過程僅僅達到了“污染物轉(zhuǎn)移和濃縮”的效果，再生后產(chǎn)生了更高濃度的難降解有機廢水。

  針對上述問題，廖耀祖教授團隊采用原位交聯(lián)和酸誘導原位聚合的兩步法策略，可控制備得由PANI-NFs和纖維素納米纖維（CNFs）超分子自組裝的PANI/CNF復合納米纖維氣凝膠（PCNFA）吸附劑。研究結(jié)果表明，PCNFA具有良好的壓縮力學性能和優(yōu)異的吸附性能。此外，該團隊基于PANI可活化過硫酸鹽高級氧化降解污染物這一性質(zhì)，首次采用過二硫酸鹽（PDS）工藝實現(xiàn)了PCNFA吸附劑的綠色再生及污染物的協(xié)同降解，并結(jié)合實驗表征和模擬計算對吸附和再生機理進行了系統(tǒng)探究。

圖1. PANI/CNF復合納米纖維氣凝膠（PCNFA）的制備示意圖

圖2. PCNFA氣凝膠高效去除有機污染物及其PDS綠色再生示意圖

  首先通過間歇靜態(tài)吸附實驗研究了PCNFA氣凝膠對陰離子染料ARG和陽離子染料MB的吸附行為，確定了吸附最佳投加量（1g L^-1）、最佳pH值（ARG和MB別為2和10）以及ARG和MB的最大Langmuir吸附容量（分別達到600.7和1369.6 mg g^-1），表明了PCNFA吸附劑在離子污染物去除方面有潛在的應(yīng)用。進一步地，通過固定床吸附實驗研究了PCNFA吸附劑在實際廢水處理過程中的可行性。PDS再生實驗研究結(jié)果表明，在三個再生循環(huán)后，PCNFA對ARG和MB的吸附能力分別保持在84％和70％以上，相應(yīng)的COD去除率分別達到26％和60％左右。最后，探索了吸附和再生機理，結(jié)果表明靜電和π-π堆積相互作用是吸附的主要驅(qū)動力，而活化PDS所產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)移非自由基路徑是再生PCNFA和氧化污染物的主要原因。

圖3.（a）溶液pH值對PCNFA吸附能力的影響；（b）B3LYP/6-31G（d，p）計算的CNF和PANI的分子靜電表面電勢。初始濃度為100 mg L ^-1，300 mg L ^-1和500 mg L ^-1的（c）ARG和（d）MB吸附的動力學圖擬合偽一級，偽二級和Elovich模型和（e）ARG和（f）MB在298 K下在PCNFA上的吸附等溫線符合Langmuir，F(xiàn)reundlich和Temkin模型。

圖4.（a，b）ARG和（c）MB吸附飽和PCNFA的再生溶液的UV-Vis光譜與時間的關(guān)系，插圖顯示為再生溶液的照片與時間的關(guān)系；（d）ARG和（e）MB吸附飽和的PCNFA-5在PDS再生過程中的效率與COD去除率；（f）MeOH，TBA，PBQ和L-組氨酸對PCNFA-5再生的影響。

  以上相關(guān)成果以“Fabrication of 3D compressible polyaniline/cellulose nanofiber aerogel for highly efficient removal of organic pollutants and its environmental-friendly regeneration by peroxydisulfate process”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal（DOI:10.1016/j.cej.2021.128931）上。論文的第一作者為東華大學青年教師呂偉博士，碩士生李加強為共同第一作者，通訊作者為廖耀祖教授。

  該研究工作得到了中央高校基本科研業(yè)務(wù)費自由探索項目、國家自然科學基金、上海市曙光人才計劃、上海市自然科學基金、上海市“一帶一路”國際聯(lián)合實驗室等經(jīng)費的支持。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894721005246