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  自愈合水凝膠具有良好的力學延展性、抗撕裂性、結構和功能可調性等優點，在可拉伸光電器件、電子皮膚等領域具有巨大的應用潛力。目前，水凝膠柔性電子器件的研究重心主要集中在水凝膠可拉伸性、多功能性（如抗凍、保水、溫敏、形狀記憶、刺激響應等）、自愈合性等性能的提升，以此來提高柔性器件的力學性能、傳感性能等綜合性能，但很少關注水凝膠柔性的快速、大規模、普適性制備，而水凝膠的量化制備是柔性器件邁向產業化的必經之路，迫切需要尋找一種外加填料，實現多種前驅體的快速、普適成膠。此外，制備兼具傳感和驅動性能的水凝膠電子器件，可以拓展柔性器件的功能，為多功能、一體化電子器件的開發提供諸多經驗。

  針對上述問題，在前期研究(10.1021/acsnano.9b07874；10.1002/adfm.201802576；10.1039/C9TA00641A；10.1039/C8NR02813C) 基礎上，南京工業大學董曉臣教授和沙特阿卜杜拉國王科技大學 Husam N. Alshareef教授合作，以Ti₃C₂T_x MXene為動態交聯劑，通過合理調控MXene和交聯網絡間的分子間作用力，實現了7種單體（丙烯酸、丙烯酰胺、N, N-二甲基丙烯酰胺、N-異丙基丙烯酰胺、甲基丙烯酸-2-羥乙酯、苯胺、聚乙二醇二丙烯酸酯）和5種高分子（明膠、瓊脂、聚乙烯醇、海藻酸鈉、殼聚糖）的快速、普適成膠，探索了其在多功能水凝膠柔性電子器件中的應用。

圖1. (a) 前驅體快速成膠的機理示意圖；(b) PAA和PAA-MXene 的紅外光譜；(c) 不同單體的成膠時間；(d) 不同MXene水凝膠照片。

  以丙烯酸 (AA) 為例，探討了快速成膠過程。如圖1所示：其快速成膠機理如下：(1) Ti₃C₂T_x MXene表面的極性基團和AA羧基螯合，在短時間內釋放大量的熱量，同時甘油的低熱導率和高粘性抑制了熱量的散失；(2) 成膠過程依賴于過硫酸銨 (APS) 降解并產生自由基，引發聚合反應。前驅體中生成的大量熱降低了生成自由基的能壘，加快了自由基的生成速率，交聯網絡可在短時間內急劇增加，使得前驅體由液態迅速變為凝膠態；(3) 聚合反應伴隨著劇烈放熱，一旦聚丙烯酸（PAA）的交聯反應被引發，前驅體的溫度急劇升高，又進一步加快了自由基的生成；(4) Ti₃C₂T_x MXene表面的極性基團(-F、-O、-OH)與PAA的羧基、甘油的多羥基形成多重氫鍵，有利于劇烈放熱。

  為了進一步驗證上述機理，研究團隊設計了一系列對比實驗，結果發現：當前驅體中不含甘油、APS、MXene時，水凝膠的形成時間大大延長，說明甘油、APS、MXene在單體的成膠過程中都發揮著重要作用。此外，當單體濃度相同時，MXene可以加快丙烯酸、丙烯酰胺 (AM)、N, N-二甲基丙烯酰胺(DMA)、N-異丙基丙烯酰胺 (NIPAM)、甲基丙烯酸-2-羥乙酯 (HEMA)、苯胺 (ANI)、聚乙二醇二丙烯酸酯 (PEGDA)的快速、普適成膠，其成膠時間分別為74、84、126、224、376、95、363 s。成膠時間的差異主要是因為單體分子中不同基團（如甲基、亞甲基、異丙基、酯基等）增大了側基的位阻效應，影響了單體與MXene間的分子間作用力。值得注意的是，雖然甲基丙烯酸甲酯 (MMA)具有疏水性，但其在MXene作用下仍可在3天內形成凝膠態，成膠時間延長是因為MMA的酯基和甲基削弱了其與MXene的分子間作用力，且親油性MMA和親水性MXene存在分子層面上的不相容性。

圖2. (a-f) P AA-MXene和PAM-MXene水凝膠的不同聚合過程；(g) PAA-MXene水凝膠可不同pH的溶液中快速成膠；(h-j) 快速擠出成膠的PAA-MXene水凝膠纖維具有良好的可拉伸性。

  研究團隊搭建了熱成像系統，探索了PAA-MXene和PAM-MXene的不同成膠過程，定義了引發時間和聚合速率，用于比較MXene在PAA和PAM聚合成膠過程中作用的差異性，如圖2所示。結果顯示：PAA-MXene水凝膠可在不同pH緩沖溶液中快速成膠，且擠出后的水凝膠纖維具有高可拉伸性，這對3D打印水凝膠柔性器件的制備具有諸多啟發。

圖3. PAA-MXene水凝膠的力學和自愈合性能

  基于MXene與PAA、甘油間多重動態分子間作用力，研究團隊探究了MXene對水凝膠力學性能的影響，發現前驅體中傳統化學交聯劑（MBAA）的增加會降低材料的拉伸性，而MXene的增加可提高拉伸性，這是因為MXene有助于在交聯網絡內構建動態鍵合作用。利用MXene的優異光熱效應，團隊還進一步探究了水凝膠在近紅外光刺激下的自愈合性能，如圖3所示。

圖4. 兼具傳感和驅動性能的PAA-MXene水凝膠柔性器件

  基于MXene優異的光熱性能，團隊開發了基于近紅外光刺激的水凝膠溫度傳感器，其在升溫和降溫過程中的電阻溫度系數（TCR）分別為-0.929 ℃^-1和-0.946 ℃^-1，具有良好的循環性和可重復性。因為兩種交聯網絡在近紅外光刺激下的分子鏈轉換能力的差異性，雙層MXene水凝膠驅動器在近紅外光刺激下具有快速變形能力，結果如圖4所示。

  該研究成果以題為“Ti₃C₂T_x MXene-Activated Fast Gelation of Stretchable and Self-Healing Hydrogels: A Molecular Approach”發表在國際著名期刊ACS Nano (DOI: 10.1021/acsnano.0c07998)上。

  論文鏈接：

  1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07998

  2. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.9b07874

  3.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201802576

  4.https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA00641A#!divAbstract

  5.https://pubs.rsc.org/ko/content/articlelanding/2018/nr/c8nr02813c/unauth#!divAbstract

  6.https://iopscience.iop.org/article/10.1088/1674-4926/39/1/011012/meta

通訊作者簡介

  董曉臣，二級教授、博士生導師，畢業于浙江大學，新加坡南洋理工大學博士后。研究方向包括生物光電子和柔性電子材料與器件，以通訊/第一作者和合作作者身份在Advanced Materials, Science Advances, ACS Nano, Advanced Functional Materials, Chemical Society Reviews等國際期刊發表SCI論文200多篇，他引18000多次。榮獲江蘇省科學技術一、二等獎（2017年，2019年）各1項，教育部科技進步二等獎1項，2019、2020年全球高被引科學家。