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  以橡膠為代表的聚合物彈性體，具有優(yōu)異的延展性和彈性，適用于制造輪胎、密封件等產(chǎn)品，在工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和人們的日常生活中被大量使用。彈性體現(xiàn)已成為一類被大量消耗的基礎(chǔ)性材料，僅橡膠在2019年的全球消耗量就高達(dá)2900萬噸。但是，由彈性體所引起的環(huán)境污染和資源浪費(fèi)也日益嚴(yán)重。這是因?yàn)椋阂环矫妫瑥椥泽w抗撕裂能力通常較差，材料一旦遭受微小的損傷，傷口在較小的外力下就能被極大地?cái)U(kuò)展，而導(dǎo)致材料的失效；另一方面，高強(qiáng)度的彈性體通常具有穩(wěn)定的共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，因此材料損傷后通常難于通過修復(fù)來恢復(fù)其初始的力學(xué)性能，也難于被循環(huán)利用，而只能被廢棄或焚燒。因此，能夠滿足可持續(xù)社會發(fā)展目標(biāo)的下一代彈性體需要具有良好的抗撕裂能力、自修復(fù)能力與可循環(huán)利用能力，以使材料有更長的服役壽命和更高的穩(wěn)定性。而現(xiàn)如今，所制備的具有自修復(fù)與可循環(huán)利用功能的彈性體雖兼具較高的韌性，但其抗撕裂能力仍亟待提高。

圖1. A 線型聚氨酯的合成過程。B 聚氨酯彈性體的制備過程。

  近日，吉林大學(xué)孫俊奇教授團(tuán)隊(duì)制備了一種斷裂能達(dá)192.9 kJ m^-2的、高強(qiáng)度的自修復(fù)與可循環(huán)利用聚氨酯彈性體。該彈性的制備過程如圖1所示：首先，線型聚氨酯通過1,6-己二異氰酸酯與羥基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）、聚己內(nèi)酯（PCL）和二聯(lián)吡啶等化合物縮聚而成；然后通過線型聚氨酯中的二聯(lián)吡啶基團(tuán)進(jìn)一步與鋅離子配位，獲得聚氨酯彈性體材料。

圖2. A聚氨酯彈性體的結(jié)構(gòu)示意圖。B 初始、循環(huán)利用和修復(fù)后材料的應(yīng)力應(yīng)變曲線。插圖為修復(fù)前后材料的數(shù)碼照片。C 聚氨酯彈性體材料的抗撕裂能力展示。

  所制備的彈性體材料的斷裂能不僅高于已知聚合物材料的最高值（~120 kJ m^-2），也高于部分鋁合金、鈦合金等金屬材料，表明該彈性體材料具有卓越的抗撕裂能力。該材料的斷裂強(qiáng)度，斷裂伸長率和韌性分別達(dá)到了~52.4 MPa，2250%和363.8 MJ m^-3。彈性體卓越的性能源于其所特有的微相分離結(jié)構(gòu)，這種微相分離結(jié)構(gòu)是一種將聚合物鏈段間的氫鍵和配位鍵兩種超分子作用力鎖定在PCL結(jié)晶體之間而形成的“動態(tài)的多層級硬相”。這種動態(tài)硬相“強(qiáng)且韌”，其作為交聯(lián)位點(diǎn)可將無定形的PDMS嵌段穩(wěn)定交聯(lián)。當(dāng)彈性體材料遭受大形變時(shí)，其又可以發(fā)生變形直至瓦解，內(nèi)部的氫鍵和配位鍵等超分子作用力會斷裂以高效耗散能量，從而顯著提高材料的強(qiáng)度、韌性。“動態(tài)的多層級硬相”在高溫或溶劑的輔助下可動態(tài)解離，從而賦予材料以自修復(fù)與可循環(huán)利用能力。損傷的材料在90 °C下加熱3 h，即可完全修復(fù)機(jī)械損傷；報(bào)廢的材料通過溶劑重鑄，可實(shí)現(xiàn)對材料多次的循環(huán)利用，循環(huán)利用后的材料具有和原始材料相同的性質(zhì)。研究者認(rèn)為，通過構(gòu)建具有“動態(tài)的多層級雜化硬相”結(jié)構(gòu)的方法，可為高強(qiáng)度、抗撕裂聚合物材料的設(shè)計(jì)和制備開辟一條新的道路。

  相關(guān)研究成果發(fā)表在近期出版的《Advanced Materials》上。論文的通訊作者是吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的孫俊奇教授，論文的第一作者是該實(shí)驗(yàn)室的王曉晗博士。相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的支持（21935004）。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202005759