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  許多生物材料，如貝殼珍珠母、骨頭和牙齒等，由簡單的化學成分組成，通過構筑從納米/微米到宏觀尺度的復雜有序結構，實現了輕質、高強、高韌等優異性能。近年來，人們開發了多種方法來模仿生物材料的微觀結構，以制備高性能仿生結構材料。冰模板法（定向冷凍法）是一種有效制備仿生結構材料的方法，因其將易于去除的冰晶作為模板，并具有微觀結構可調控性強、原料適用范圍廣、可制備大尺寸材料等優勢，受到了廣泛的關注。將冰模板法應用于陶瓷、金屬、碳材料、高分子等材料體系，已經制備出了具有導電、導熱、電磁屏蔽、自修復等不同功能的高性能仿生結構材料，展示了廣泛的應用前景。

  在冰模板法中，冰晶在冷源表面成核并沿著溫度梯度方向生長，所得多孔材料的結構簡單地復制了冰晶的形態。因此，控制冰晶的成核和生長對多孔材料的結構和功能至關重要。通過調節降溫速率、設計溫度梯度、利用磁場誘導等方式可以在一定程度上控制冰晶的成核和生長。但是，這些方法還難以實現有效的結構調控，在結構有序度和材料加工尺寸方面，還無法滿足對高性能仿生結構材料的設計和制備需求。

  針對這一挑戰，浙江大學柏浩課題組開發了一種新的結構調控方式。通過在二維的冷源表面設計浸潤性梯度來調節冰晶的成核和生長（圖1）。使用均勻浸潤性表面進行冷凍，只得到了短程有序的片層結構（圖1A-D）。使用具有線性浸潤性梯度的表面進行冷凍，可以有效制備具有長程有序片層結構的三維多孔材料（圖1E-F）。

圖1. 表面浸潤性對冰模板法得到的多孔材料結構的影響。

  該團隊通過對冷凍過程進行原位觀察（視頻1），提出了冷凍過程中表面的浸潤性梯度對冰晶成核和生長的調控機理。

視頻1. 基于均勻親水表面和浸潤性梯度表面進行冷凍時，冷凍過程的原位觀察。

  利用表面浸潤性梯度豐富的可設計性，該團隊嘗試制備了一般方法難以實現的復雜有序結構。例如，使用具有垂直線性浸潤性梯度和徑向浸潤性梯度的表面進行冷凍，可以分別得到交叉排列的片層結構和以同心圓方式排列的片層結構（圖2）。通過上述多孔材料制備的仿生復合材料表現出了優異的力學性能。

圖2. 表面浸潤性梯度的可設計性展示。

  該工作為通過冷源表面設計，調控冰模板法制備具有復雜有序結構和優異性能的仿生材料提供了新的可能。

  以上成果發表在Science Advances (Sci. Adv. 2020, 6, eabb4712)上。浙江大學博士生趙妮芳和李萌為共同第一作者，柏浩研究員為通訊作者。

  原文鏈接：https://advances.sciencemag.org/content/6/31/eabb4712

  課題組網站：https://person.zju.edu.cn/bai/