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  由金屬納米粒子在固體基底上組裝成超結構所獲得的納米材料在傳感器、生化分析、微電子等領域可以實現重要應用。模板化自組裝（templated-self-assembly, TSA）方法常用以制備納米粒子組裝體陣列結構，其實施過程一般由“自上而下”（top-down）和“自下而上”（bottom-up）兩種類型的步驟所復合而成，然而，以傳統光刻技術為代表的“自上而下”型微加工方法在實施條件上存在諸多限制。近日，寧波大學孫巍副教授團隊提出一種創新型TSA策略，利用自組裝型的水滴模板（breath figure, BF）法代替傳統的光刻類技術來制備圖案化模板，最終利用多步自組裝方法制備得到了由雙金屬納米粒子組裝而成的多級圖案化陣列結構。

圖1. 雙金屬組分多級陣列結構的制備流程

  該研究團隊首先利用水滴模板法制備得到了具有蜂窩狀有序排列的通孔結構的聚合物薄膜。不同于之前所報道的BF通孔膜結構的制備方法，他們通過控制澆筑聚合物溶液的濃度并配合溫濕度條件的精確控制，在未借助特殊輔助條件的情況下，直接實施BF過程獲得了自支撐的BF通孔膜。

  所制備的通孔膜被轉移到預先修飾了不同表面基團的硅片基底上，以BF通孔膜作為結構掩膜，通過離子濺射在掩膜上覆蓋了金屬鉑粒子的沉積層，之后將聚合物掩膜通過溶劑溶解進行移除，由此選擇性地保留了鉑粒子在BF通孔處所沉積形成的圓柱狀斑塊組裝體，并實現了鉑斑塊在基底上的蜂窩狀有序陣列分布。

  鉑斑塊陣列被進一步地作為誘導組裝基底，利用溶液環境下的還原過程進行了金粒子的原位沉積。實驗結果證明，在表面修飾了不同基團的基底上，金粒子可以自發進行表面選擇性沉積并形成兩種類型的自組裝超結構，即圍繞鉑斑塊選擇性生長的環狀結構和完全覆蓋鉑斑塊之外基底的蜂窩狀連續網絡狀結構。其中環狀雙金屬納米粒子陣列結構還可以通過多種實驗條件的控制實現環狀形貌的調控。在金粒子還原過程中所使用的聚乙烯吡咯烷酮被認為是引起這種金粒子空間選擇性組裝行為的主要原因。

圖2. 環狀雙金屬納米粒子陣列結構的多級形貌

圖3. 環狀多級陣列結構的形貌調控性

  研究團隊探索了這種雙金屬納米粒子圖案化陣列結構所具備的表面增強拉曼散射（SERS）性質。在使用4-氨基苯硫酚作為探針分子的條件下，兩種類型的納米金/鉑的組裝體陣列均獲得了顯著的SERS增強效果，并具有低至10^-9 mol L^-1的檢測能力；而通過樣品內的隨機取點測試，證明了對于這種周期性圖案化陣列結構，可以在大尺度范圍內實現SERS性能的高重現性。

圖4. 環狀雙金屬納米粒子多級陣列結構的SERS性能

  該研究不僅為具有多級結構的納米材料的制備方法提供了全新的思路，也進一步拓寬了水滴模板法的應用方向，相關研究成果以“Fabrication of ordered bi-metallic array with superstructure of gold micro-rings via templated-self-assembly procedure and its SERS application”發表在Chemical Communications（2020, DOI: 10.1039/D0CC00942C）上，寧波大學孫巍副教授為本文唯一通訊作者，寧波大學碩士研究生殷張俞為第一作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0CC00942C

課題組介紹

  孫巍副教授課題組多年來專注于聚合物表面圖案化研究領域，尤其對水滴模板法這一專門化的自組裝表面圖案化技術有廣泛而深入的研究。近年在功能粒子輔助水滴模板法的建立（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 4177；RSC Adv., 2016, 6, 55860）、蛋白質陣列結構制備（Macromol. Chem. Phys., 2018, 219, 1700500）和水滴模板薄膜材料的生物應用（ACS Biomater. Sci. Eng., 2019, 5, 6610）等方向上發表多篇研究論文。