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  納米粒子的精準裝配隨著DNA納米技術的不斷發(fā)展正在逐漸成為研究者們關注的熱點。目前研究者們已經(jīng)通過DNA的引導實現(xiàn)了納米粒子的三維有序組裝，但在結(jié)構(gòu)更為任意、尺寸更小的團簇裝配方面仍然面臨著一定的困難。盡管通過一定的化學修飾手段可以獲得表面結(jié)合能力各向異性的“補丁”粒子，但受限于過小的粒徑，簡單的化學修飾往往難以在納米粒子表面所需的特定位置安插“補丁”位點，難以控制的“補丁”數(shù)目和張角也為隨后的多級次帶來了諸多不確定性。

  基于以上挑戰(zhàn)，南京大學田野教授團隊受到配位化合物結(jié)合模式的啟發(fā)，開發(fā)了一種基于DNA折紙框架的納米粒子“補丁”編碼策略，有助于實現(xiàn)膠體納米粒子團簇的多級次、多尺度精準裝配。借助DNA折紙框架外殼賦予納米粒子的不同“價態(tài)”，即利用核酸框架為納米粒子安插“補丁”，模擬配位化合物的結(jié)合模式進一步操縱納米粒子在空間中完成精準定位。

  在這項工作當中，研究人員基于前期的工作開發(fā)了一種由DNA自組裝形成的八面體折紙框架。這種利用DNA自身折疊而成的幾何體框架結(jié)構(gòu)在設計上具有獨特的可編輯性，八面體的頂點和內(nèi)腔都可以通過特定的設計延伸出具有連接能力的DNA鏈段，只需同樣使用DNA鏈段對膠體納米粒子進行簡單的化學修飾，就可以輕松地將納米粒子裝載到八面體框架當中。研究人員借鑒配位化合物的形成方式，通過進一步調(diào)控八面體外殼頂點延伸出的DNA單鏈的數(shù)目和空間位置，即相當于對內(nèi)部的納米粒子完成了表面“價態(tài)”的編碼。這種編碼機制可以方便地對納米粒子進行“價鍵”個數(shù)和位置的更改，即可以對表面的“補丁”位置和數(shù)目進行調(diào)整。并且八面體外殼頂點之間的互相連接可以操縱這種經(jīng)過特殊編譯的納米粒子最終實現(xiàn)特定圖案和結(jié)構(gòu)（立方體、二維平面、雙排線等）的精準裝配。

圖1. 膠體納米粒子表面“價態(tài)”編碼原理及裝配機制示意

  實驗結(jié)果表明，不同維度上的多種團簇結(jié)構(gòu)均能夠按照預期形成，同時展現(xiàn)出可觀的裝配精準性和產(chǎn)率。在透射電鏡（TEM）和掃描電鏡（SEM）下不僅觀察到了不同結(jié)構(gòu)的組裝產(chǎn)物，更論證了該編碼策略的可靠性。在表征過程當中，研究人員還與上海光源、國家蛋白質(zhì)科學中心以及南京大學亞原子分辨中心的相關專家展開合作，借助X-射線小角散射（SAXS）、冷凍電鏡（Cryo-EM）以及三維重構(gòu)（3D-reconstruction）等多種技術手斷多角度展現(xiàn)了膠體納米粒子在不同結(jié)構(gòu)中的排列方式和真實狀態(tài)。

圖2. 納米粒子立方體結(jié)構(gòu)（左圖）以及雙排線結(jié)構(gòu)（右圖）的裝配

圖3. 納米粒子二維平面結(jié)構(gòu)的裝配

  研究團隊表示，該項工作不僅在面向結(jié)構(gòu)的精準構(gòu)建上取得了令人滿意的裝配效果，同時可以作為一種普適性的機制在應用層面為多種功能性客體物質(zhì)的精確組裝提供可靠的平臺，并有望在納米光學元器件和納米診療等領域展現(xiàn)出更大的應用前景。

  相關成果以“Programmable Assembly of Nano-architectures through Designing Anisotropic DNA Origami Patches”為題于化學領域頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》（doi：10.1002/anie.201913958）雜志上在線發(fā)表。南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院為論文第一單位；本文的通訊作者為南京大學現(xiàn)代工學院的田野教授，共同通訊作者為湘潭大學的李正教授和湖南大學的邢航教授；課題組科研人員王明洋和南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院08級碩士生戴李知為論文的共同第一作者。該工作在完成過程中還得到了上海光源、國家蛋白質(zhì)科學中心的相關專家以及南京大學王鵬教授等人的大力支持和指導。該研究同時受到了南京大學固體微結(jié)構(gòu)國家實驗室（籌），生命分析化學國家重點實驗室，化學與生物醫(yī)藥創(chuàng)新研究院的技術支持；感謝國家自然科學基金、江蘇省青年基金以及中央高校基本科研業(yè)務費專項基金項目的資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913958