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  聚合物固態電解質因成本低，機械性能穩定，易加工成膜，安全性能良好等原因在金屬鋰電池領域有責巨大的發展潛力。然而，與液態電解質不同，固態的聚合物電解質與電極之間的固體-固體界面接觸性較差，這會形成較大的界面電阻，導致離子在界面間的傳遞受阻，從而電池的容量也會降低。除此之外，在電池循環過程中，鋰金屬表面會有巨大的形變，使電極與固態電解質之間的界面接觸性變差，界面電阻上升。因此，如何解決聚合物固態電解質與鋰金屬電極的界面接觸問題，對于提升固態鋰電池的性能至關重要。

  針對這一問題，佐治亞理工學院的劉念教授團隊創新的將基于聚碳酸丙烯酯的自適應緩沖層引入聚環氧乙烷基聚合物電解質中，不僅改善了金屬鋰電極與聚合物固態電解質的界面接觸情況，更能夠在電池循環過程中維持該界面良好的接觸。引入自適應緩沖層的固態鋰電池，展現出更低的界面電阻以及更高的容量。

  研究結果表明，基于聚碳酸丙烯酯的自適應緩沖層相比于聚環氧乙烷基聚合物電解質是一種較軟的材料，將其夾在金屬鋰電極與聚合物固態電解質中間，能夠形成良好的接觸，改善了原有的較差的固體-固體界面。此外，自適應緩沖層的電導率明顯高于聚合物固態電解質，這也進一步增強了電池的綜合性能。另外，通過流變學實驗，自適應緩沖層在高溫下有一定的流動性，這使其能夠緩解因在電池循環過程中電極形變而導致的界面接觸不良問題。電化學阻抗譜給出了更直接的證據證明，自適應緩沖層的存在大大減小了電池循環前后電池內界面電阻的上升。最終，擁有自適應緩沖層的電池能夠表現出更大的容量以及更穩定的庫倫效率。

(a) 無自適應緩沖層電池循環前后電極電解質界面變化。

(b) 有自適應緩沖層電池循環前后電極電解質界面變化。

(c) 聚環氧乙烷固態電解質的流變實驗。

(d) 自適應緩沖層的變實驗。

(e) 聚環氧乙烷固態電解質及自適應緩沖層在不同溫度下的離子導電率。

(f) 有無自適應緩沖層的電池在電池循環前后電池內界面電阻變化。

(g) 有無自適應緩沖層的電池不同倍率下的容量。

  以上相關成果發表在ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES (DOI: 10.1021/acsami.9b08285)上。論文的第一作者為佐治亞理工學院2017級碩士生楊皓辰，第一通訊作者為劉念教授，共同通訊作者為Paul Kohl教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.9b08285