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  聚（3,4-亞乙基二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸）（PEDOT:PSS）是極具前景的導電聚合物，可用于制作柔性可穿戴熱電器件。與傳統(tǒng)無機熱電材料相比，PEDOT:PSS具有無毒、廉價、優(yōu)越的環(huán)境穩(wěn)定性等優(yōu)點，然而，這種材料的熱電性能并不夠突出，限制了它在熱電器件領域的推廣應用，因此，尋找有效的可提升該材料熱電性能的方法是必要的。化學后處理方法是一種簡單有效的可提升PEDOT:PSS薄膜的方法，通常分為兩個步奏，分別先后提高聚合物的電導率和塞貝克系數(shù)，實現(xiàn)薄膜性能的優(yōu)化。目前，該方法已經(jīng)被驗證對百納米厚度（50-200nm）級別的旋涂薄膜有效，然而這種厚度的薄膜容易損壞，并不適用于制作熱電器件；與之相反，采用打印設備制作的微米（1-10μm）級別的薄膜具有良好的機械性能，非常適合用于制作柔性可穿戴熱電器件，遺憾的是目前微米級別的薄膜熱電性能遠低于百納米級別的薄膜。

  因此，為了提高這種薄膜的熱電性能，陳志剛教授和鄒進教授團隊提出三步化學后處理法，分別采用甲酰胺，濃硫酸和硼氫化鈉溶液對滴涂PEDOT:PSS薄膜進行處理，通過選擇性去除薄膜中多余的PSS摻雜物和調控薄膜載流子濃度，優(yōu)化薄膜的熱電性能，實現(xiàn)峰值功率因子高達141 μWm^-1K^-2，并制作了簡易的柔性可穿戴熱電器件，以人體為熱源，最大輸出功率密度約1 μWcm^-2。

圖1 25 ℃條件下，各類處理條件下PEDOT:PSS薄膜的塞貝克系數(shù)、電導率以及功率因子

  該團隊首先使用甲酰胺溶液對PEDOT:PSS薄膜進行處理，實驗結果表明，PEDOT:PSS薄膜的電導率從2 Scm^-1左右顯著提升到最高1732 Scm^-1，而塞貝克系數(shù)幾乎沒有變化。為了進一步提高薄膜電導率，團隊將甲酰胺處理后的薄膜浸入濃硫酸中處理。由于濃硫酸極強的氧化性，薄膜的載流子遷移率和載流子濃度都將得到提升，因此薄膜的電導率進一步提高到2974 Scm^-1，同時塞貝克系數(shù)無明顯變化。最后，為了優(yōu)化薄膜功率因子，團隊將經(jīng)甲酰胺和濃硫酸處理后的薄膜浸入還原劑硼氫化鈉溶液中處理，通過調節(jié)還原劑的溶質濃度，薄膜電導率降至1786 Scm^-1，同時塞貝克系數(shù)提高到28.1 μVK^-1，得到峰值功率因子為141 μWm^-1K^-2。

圖2. a) PEDOT:PSS的微觀結構示意圖；b). PEDOT:PSS經(jīng)濃硫酸處理后，從benzoid結構到quinoid結構的轉變示意圖；c). PEDOT:PSS薄膜的XPS表征結果；d). PEDOT:PSS薄膜的XRD表征結果；e). PEDOT:PSS薄膜的UV-vis吸收光譜；f). PEDOT:PSS薄膜在不同處理條件下的界面SEM圖，其中I為未處理的PEDOT:PSS薄膜，II為甲酰胺處理后的薄膜，III為甲酰胺和濃硫酸處理后的薄膜，IV為三種溶劑處理后的薄膜

  團隊針對不同處理條件下的薄膜進行表征，其中X射線光電子能譜（XPS）結果證明，甲酰胺溶液和濃硫酸可以選擇性去除PEDOT:PSS薄膜內多余的摻雜物，另一方面，掃描電子顯微鏡（SEM）、掠入射X射線衍射光譜（GIXRD）和原子顯微鏡（AFM）結果均表明，濃硫酸處理使薄膜的微觀形貌得到明顯改善，有明顯的層狀結構出現(xiàn)，因此載流子遷移率和電導率都得到顯著提升。此外，薄膜的紫外-可見（UV-vis）吸收光譜表明，還原劑硼氫化鈉溶液可以有效降低薄膜的氧化度，進而降低其載流子濃度，提高塞貝克系數(shù)，這是薄膜功率因子的優(yōu)化機理。

圖3 a). 未處理的；b). 甲酰胺處理后的；c). 甲酰胺和濃硫酸處理后的；d).三種溶劑處理后的PEDOT:PSS薄膜的AFM圖像

  最后，團隊利用處理后的薄膜制作了簡易的熱電器件，其熱電勢與溫差成正比例關系，驗證了器件的熱電特性，并通過改變外加電阻，以人體為熱源條件下，得到峰值功率密度接近1 μWcm^-2。該工作對導電聚合物PEDOT:PSS的熱電性能研究和熱電器件應用提供了新的思路。

圖4 a). 熱電器件的結構示意圖；b).熱電器件的真實圖像；c). 以加熱器（紅圈）和人體（黑星）為熱源條件下，熱電器件在不同溫差下產(chǎn)生的熱電勢；d). 不同外接電阻條件下熱電器件的輸出電壓

  以上相關結果發(fā)表在Chemistry of Materials 上。論文的第一作者為澳大利亞昆士蘭大學機械與礦業(yè)工程學院博士生許聲多，通訊作者為南昆士蘭大學陳志剛教授和昆士蘭大學鄒進教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b01500

陳志剛教授簡介：

  陳志剛教授是澳大利亞南昆士蘭大學能源學科講席教授（Professor in Energy Materials）。長期從事功能材料在能量轉化的基礎和應用研究。師從成會明院士和逯高清院士。2008年博士畢業(yè)后即成功申請到“澳大利亞研究理事會博士后研究員”職位，前往澳大利亞昆士蘭大學機械與礦業(yè)學院工作，先后擔任研究員，高級研究員，榮譽副教授，后轉入澳大利亞南昆士蘭大學擔任功能材料學科帶頭人,副教授(2016),教授（2018-），先后主持共計七百萬澳元的科研項目，其中包括6項澳大利亞研究委員會、1項澳大利亞科學院、2項州政府、10項工業(yè)項目和10項校級的科研項目。在南昆士蘭大學和昆士蘭大學工作期間，共指導17名博士生和3名碩士研究生，其中已畢業(yè)博士生5名和碩士生2名。在Nat. Nanotech. 、 Nat. Commun. 、 Prog. Mater. Sci. 、 Adv. Mater. 、 J. Am. Chem. Soc. 、Angew. Chem. Int. Edit., Nano Lett. 等國際學術期刊上發(fā)表200余篇學術論文。這些論文共被Scopus引用11600余次，H-index達到54。

鄒進教授簡介：

  鄒進教授現(xiàn)任澳大利亞昆士蘭大學的納米科學講席教授（Chair in Nanoscience），曾任澳大利亞電子顯微學會秘書長，及澳大利亞昆士蘭華人工程師與科學家協(xié)會副會長。

  鄒進教授目前的研究方向包括：半導體納米結構（量子點，納米線，納米帶，超簿納米片）的形成機理及其物理性能的研究；先進功能納米材料的形成及其高端應用，尤其在能源，環(huán)保和醫(yī)療中的應用；固體材料的界面研究。鄒進教授在 ISI （Web of Science） 刊物上已發(fā)表學術論文 650 多篇，其多數(shù)論文發(fā)表在國際知名刊物上并被引用 20,000次。鄒進教授目前承擔多項澳大利亞研究理事會的研究課題。