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  國(guó)際權(quán)威期刊Angewante Chemie International Edition(《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》)以Hot Paper（熱點(diǎn)文章）形式發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果。該工作成功合成出三種同構(gòu)型三維共價(jià)有機(jī)框架（Covalent Organic Frameworks, COFs），并通過(guò)連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射（continuous rotation electron diffraction, cRED）技術(shù)，首次在原子水平確定了COFs粉晶樣品結(jié)構(gòu)。論文題為“Isostructural 3D Covalent Organic Frameworks”（《同構(gòu)型三維共價(jià)有機(jī)框架》）。2017級(jí)博士研究生高超和黎建博士為論文共同第一作者，汪成教授與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者。

  目前COFs領(lǐng)域的研究成果主要集中在二維體系，盡管三維COFs具有更為豐富的孔道結(jié)構(gòu)及高比表面積等特點(diǎn)，在吸附與分離、催化等方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，但由于合成難度大和結(jié)構(gòu)解析困難，其研究報(bào)道較少。

  在先前的研究中，汪成課題組提出了具有普適性的由四面體節(jié)點(diǎn)和四邊形連接單元通過(guò)“4+4”連接方式來(lái)構(gòu)筑三維COF的拓?fù)湓O(shè)計(jì)新策略（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302；J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705；Nat. Commun. 2018, 9, 5234）。本文中，基于此拓?fù)洳呗裕麄冞x擇四苯基苯（TPB）作為四邊形節(jié)點(diǎn)，成功合成了三種同構(gòu)型三維共價(jià)有機(jī)框架（3D-TPB-COFs）。

  研究表明，3D-TPB-COFs均具有非常好的結(jié)晶性，SEM顯示顆粒大小約為1微米。利用cRED技術(shù)，他們成功解析了三種COFs各自的晶體結(jié)構(gòu)（五層嵌套的pts拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)）。需強(qiáng)調(diào)的是，通過(guò)cRED測(cè)得的數(shù)據(jù)分辨率能夠達(dá)到0.9-1.0 ?，可精確定位COFs中所有非氫原子的位置。另外，通過(guò)引入不同官能團(tuán)可精確控制3D-TPB-COFs孔道環(huán)境，其在CO2/N2選擇性吸附過(guò)程中表現(xiàn)出不同的吸附性能。該工作不僅有助于更好地理解和設(shè)計(jì)用于目標(biāo)應(yīng)用的3D COFs的孔道環(huán)境，而且可直接在原子水平上研究多晶COF樣品，從而避免極具挑戰(zhàn)的生長(zhǎng)COF單晶過(guò)程。

  該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、湖北省創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)以及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)，瑞典研究理事會(huì)以及Knut和Alice Wallenberg基金會(huì)的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905591