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  近日，南方科技大學(xué)化學(xué)系大四本科生鐘筱蔚作為第一作者在聚合物領(lǐng)域知名期刊Macromolecules（《大分子》）上發(fā)表關(guān)于氯取代給體聚合物太陽能電池材料的最新研究成果，論文題為“Synergistic Effect of Chlorination and Selenophene: Achieving Elevated Solar Conversion in Highly Aggregated Systems”。化學(xué)系何鳳副教授為本文通訊作者。

  有機(jī)太陽電池因其成本低、質(zhì)量輕、有大面積溶液加工前景等優(yōu)點(diǎn)，受到國際范圍的廣泛關(guān)注。通過優(yōu)化分子結(jié)構(gòu)來提升器件性能是許多學(xué)者的研究方向。

圖1. 給體PBT3TClSe  與  受體 PC71BM(富勒烯衍生物)

  太陽能電池的效率和開路電壓與短路電流成正比。在聚合物中引入硒酚單元可以使材料整體結(jié)構(gòu)更加規(guī)整，有結(jié)晶性，但對(duì)應(yīng)材料往往開路電壓比較低。已發(fā)表文獻(xiàn)表明，在給體材料引入氯原子可有效提高開路電壓。該研究通過協(xié)同硒酚單元和氯原子取代來研究形貌和堆積對(duì)太陽能電池器件的性能影響，設(shè)計(jì)了聚合物PBT3TClSe和PBT3TSe。

圖2. a）循環(huán)伏安掃描圖       b）能級(jí)圖

  LUMO（電子最低未占軌道）與HOMO（電子最高已占軌道）能級(jí)的差值為激發(fā)電子從給體轉(zhuǎn)移到載體所需的能量，和開路電壓成正比。器件數(shù)據(jù)表明，氯取代PBT3TClSe分子的HOMO能級(jí)降低，使得開路電壓既有一定的提升，同時(shí)也保持著相對(duì)較高的短路電流，從而獲得了較高的光電轉(zhuǎn)換效率。雖然氯取代和硒酚的結(jié)合引起了高度聚集，但因?yàn)槁仍佑形娮拥哪芰Γ芤疠^強(qiáng)的分子間作用，縮短分子間距離，因此二者結(jié)合有利于電荷傳輸，能使器件性能整體得到提升。

  分析數(shù)據(jù)顯示，相對(duì)PBT3TSe而言，氯取代的PBT3TClSe和PC71BM缺少明顯的熔點(diǎn)，有更高程度的混合。原子力顯微鏡(AFM)和透射電子顯微鏡(TEM)圖也能直觀地表明PBT3TClSe比起PC71BM有著更強(qiáng)烈的聚集.

圖3. 差示掃描量熱法（DSC）對(duì)聚合物的表征

另外，膜的掠入射廣角X射線譜（GIWAXS）顯示，PBT3TSe的結(jié)構(gòu)有著高比例的“面朝上”取向，有利于電荷在電極間傳輸，而PBT3TClSe則相對(duì)沒有主要的取向，但有著更短的分子距離，同樣利于電荷傳輸，因而保持著較高性能。

圖5. 聚合物混合膜的掠入射廣角X射線譜（GIWAXS）

  研究得出結(jié)論，高聚集狀態(tài)的活性層不一定導(dǎo)致器件性能下降，協(xié)同引入氯原子和硒酚可以有效地提高太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率。這項(xiàng)成果可能給未來太陽能電池材料的發(fā)展提供新的思路。

  何鳳副教授課題組經(jīng)過過去多年的不斷努力，堅(jiān)持通過精準(zhǔn)控制分子弱相互作用調(diào)控材料結(jié)構(gòu)形貌和性能的研究思路，分別通過氯原子的Cl-S、Cl-π等超分子相互作用調(diào)控有機(jī)光電材料分子的排列方式，構(gòu)筑更加適合有機(jī)太陽電池器件的材料體系；同時(shí)利用共軛聚合物的π-π相互作用作為驅(qū)動(dòng)力控制材料在不同維度上的生長速度，成功制備了二維方塊膠束，并積極探索這些二維材料的電學(xué)行為響應(yīng)。氯原子鹵鍵等非共價(jià)相互作用對(duì)控制有機(jī)分子的排列和形貌具有決定性作用，不但可獲得高度有序的材料體系，同時(shí)相應(yīng)材料性能也可得到大幅提高，例如和本研究相關(guān)的氯取代給體聚合物效率就曾達(dá)到了富勒烯類太陽電池的世界一流水平，而且器件穩(wěn)定性也得到了極大改善，引領(lǐng)了有機(jī)太陽電池領(lǐng)域?qū)β热〈闹匾暫蛷V泛研究。

  該項(xiàng)研究得到國家自然基金委、深圳市科創(chuàng)委基礎(chǔ)研究學(xué)科布局項(xiàng)目、南科大啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)與深圳格拉布斯研究院經(jīng)費(fèi)的支持。美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室陳偉教授提供了同步輻射測試合作。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.macromol.8b02445