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  近日，國際著名學術期刊《先進功能材料》以研究論文形式在線報道了華東理工大學化學與分子工程學院田禾院士和花建麗教授團隊在太陽能光解水制氫領域上的重要研究進展，論文題為“Molecular Engineering of Donor-AcceptorConjugated Polymer/g-C3N4 Heterostructures for Significantly Enhanced Hydrogen Evolution under Visible–light Irradiation” (Adv. Funct. Mater. 2018, 1804512）。

  太陽能驅動半導體光催化制氫被視為解決清潔能源制備和環境問題的理想途徑之一。目前，光催化制氫材料主要集中在無機半導體，但這些傳統的光催化材料存在可見光響應弱、制備條件苛刻及資源短缺等問題。相對于無機半導體光催化劑，有機半導體光催化劑具有合成方法多樣、易功能化修飾、能帶結構和電子易調控等諸多優勢，使其在光催化制氫領域具有巨大的應用潛力。尤其是近幾年發展起來的有機共軛聚合物材料，由于其合成方法的多樣性和單體選擇的廣泛性，賦予了有機共軛聚合物化學結構和電子性能的易調控特性，成為一類新型的有機光催化材料，吸引了眾多的研究關注。此外，石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種新興的有機半導體，有著優異的光電化學性能，被廣泛應用于光催化制氫，但其對可見光的捕獲能力較弱以及表面電子-空穴容易復合的缺點，大大限制了其制氫性能。因此，在g-C3N4光催化界面中如何有效地吸收光能并實現高效的光生載流子的分離與利用是光電界面化學研究領域的重要挑戰之一。

  花建麗教授課題組在前期通過染料敏化半導體改善光催化劑光捕獲能力和電子-空穴分離效率，提高制氫性能 (ChemSusChem. 2014, 7, 2879; Dyes. Pigm. 2017, 139, 7; J. Energ. Chem. 2018, 27, 728;ChemElectroChem. DOI:10.1002/celc.201801038；Appl. Catal. B: Environmental. 2018, 237, 32)的研究基礎上, 進一步提出了有機共軛聚合物/g-C3N4異質結的分子工程策略提高光解水制氫性能。

  在該項工作中，研究者設計合成了三個具有不同電子供體和苯并噻二唑受體結構單元的有機共軛聚合物半導體光催化劑，通過改變共軛骨架中電子供體基團，實現有機共軛聚合物帶隙的調控，從而提高有機聚合物/g-C3N4異質結光催化活性。研究表明，在聚合物共軛骨架中引入強的電子供體（N-雜苝基團）可大大降低聚合物的能隙帶寬，提高聚合物異質結光催化劑對可見光的有效吸收，同時構成的Type II型異質結進一步促進了電子-空穴的分離，使其表觀量子產率（AQY）在520 nm處高達27.32%，取得有機聚合物/g-C3N4異質結光催化劑制氫最高AQY。此工作為有效提高有機共軛聚合物的光催化性能提供了潛力巨大的設計空間與制備策略，并為其它類型的高效穩定聚合物半導體光催化劑 (如：MOFs、COFs和CTFs等)的開發提供了新思路。

  該研究工作在花建麗教授和龔學慶教授的指導下，由博士生余峰濤和王志強等完成，同時獲得了田禾院士的大力支持和悉心指導。該研究成果得到了國家自然科學基金、基金委創新研究群體、中央高校基本科研業務費專項資金以及111引智計劃等項目資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.201804512