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  水凝膠是三維聚合物網絡和水的集合體，可以被認為是一種分子尺度上的復合材料：聚合物增強的水。人工合成水凝膠的應用歷史較短，水凝膠早期的商業應用主要包括1960年代隱形眼鏡和1980年代超吸水尿布。目前，水凝膠被拓展到醫學應用上，比如藥物運輸和組織再生。當環境改變時，水凝膠內聚合物網絡會吸水或排水。這種現象被應用于傳感器和制動器方面。水凝膠同時也是可拉伸、透明的導體，可被用做柔性電子器件。保濕劑和彈性體的涂層使得水凝膠可以在空氣中使用而水不會揮發，為智能紡織物等方面的應用做了鋪墊。

  第一代水凝膠是較脆的，比如生活中常見的果凍和豆腐，較差的力學性能限制了水凝膠的應用。2003年日本北海道大學的龔劍萍教授和她的合作者提出了雙網絡水凝膠。

  雙網絡水凝膠具有兩個互穿聚合物網絡。

• 第一層網絡是短鏈網絡poly(1-acrylanmido-2-methylpropane sulfonic acid) (PAMPS)，

• 第二層網絡是長鏈網絡polyacrylamide (PAAM)。當雙網絡水凝膠被拉伸時，短鏈網絡率先斷裂并且耗散能量，長鏈網絡保持其彈性。

  因此，即使水凝膠內水含量很高（90wt%），雙網絡水凝膠都有著顯著的剛度(0.1–1 MPa)，強度(1–10 MPa)和韌性(100–1000 J/m2)。

圖1 雙網絡水凝膠結構圖

  在大多的韌性材料（金屬、彈性體等）里，高的斷裂韌性歸功于應力應變曲線的滯回現象。雙網絡水凝膠中的滯回現象是由于短鏈網絡的斷裂。而在承載應用中，水凝膠往往要承受循環載荷。循環幾次后的曲線滯回遠遠小于卻第一次循環加載下的滯回。因此，雙網絡水凝膠容易疲勞斷裂的話題被反復提及，但卻從未被研究過。

  美國哈佛大學鎖志剛教授課題組首次報道了兩種水凝膠（PAAM水凝膠和alginate／PAAM水凝膠）的疲勞性能研究。本文重點研究了PAMPS／PAAM雙網絡水凝膠的疲勞性能。該凝膠是龔劍萍教授和其合作者所研發的第一款韌性水凝膠，引發了全球范圍有關韌性水凝膠的研究和應用的熱潮。同時，PAMPS/PAAM水凝膠的兩層網絡都是化學交聯的方式，而其他大多數的韌性水凝膠都包含物理交聯的網絡。雙網絡水凝膠的力學性能容易被單體、交聯劑和引發劑的含量所影響。文中制備了三組PAMPS／PAAM水凝膠，改變了AAM的濃度，保持其它參數不變，研究其疲勞斷裂性能。

圖2 單調加載下的靜態斷裂

  文中采用pure shear 加載方式 （圖2），對帶裂紋和不帶裂紋樣品進行了靜態加載實驗，得到了材料的斷裂韌性在3000-4000 J/m2，進而進行循環加載實驗。實驗表明，對于不帶裂紋樣品，循環加載下水凝膠內網絡不斷破裂，出現滯回和應力軟化現象，直至幾千次循環后，達到穩定狀態 （圖3）。

圖3 循環加載下的應力應變曲線圖

  對于帶裂紋樣品，當加載高于疲勞裂紋門檻值時，裂紋逐漸擴展。在前幾次循環下，裂紋快速擴展，而后進入穩定擴展的階段。當加載低于疲勞裂紋門檻值時，裂紋不擴展 （圖4）。

圖4 循環加載下的裂紋擴展曲線

  計算分析得到，對于AAM濃度分別2M，3M和4M的雙網絡水凝膠，其疲勞斷裂門檻值分別為418 J/m2 、413J/m2 和411J/m2（圖5） 。

圖5 PAMPS／PAAM水凝膠的疲勞斷裂門檻值

  實驗結果表明，選取的AAM濃度對斷裂韌性和疲勞斷裂門檻值的影響并不明顯；不同交聯劑濃度對斷裂韌性影響較小，而對疲勞裂紋斷裂門檻值影響顯著。比如，對于2M AAM的雙網絡水凝膠，當交聯劑含量由0.001mol%提升至0.01mol%后，斷裂能由3779 J/m2變為3066 J/m2，而疲勞門檻值由418 J/m2變為220 J/m2。

  最后，文中假設雙網絡水凝膠的疲勞門檻值只由PAAM長鏈網絡貢獻，采用Lake-Thomas模型預測了雙網絡水凝膠的疲勞門檻值，預測結果與實驗數據定性相符。

  水凝膠疲勞斷裂的研究剛剛起步，本文為雙網絡水凝膠的疲勞性能提供了有效的數據和結論。希望全球范圍內的研究者能夠報道其所關注的應用于承載設備水凝膠的疲勞斷裂數據，將有助于建立凝膠疲勞斷裂性能與化學組分的關聯規律。

  這一研究工作最近發表在Special Issue for the 50th Anniversary of Engineering Fracture Mechanics 。張雯蕾碩士是該論文的第一作者，鎖志剛教授和盧同慶教授為共同通訊作者。該工作由美國哈佛大學工程與應用科學學院和西安交通大學航天航空學院合作完成。

參考文獻

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2. Bai RB, Yang Q, Tang J, Morelle XP, Vlassak J, Suo Z. Fatigue fracture of tough hydrogels. Extreme Mech Lett 2017;15:91–6.

3. Gong JP, Katsuyama Y, Kurokawa T, Osada Y. Double-network hydrogels with extremely high mechanical strength. Adv Mater 2003;15(14):1155–8.

4. Gong JP. Why are double network hydrogels so tough? Soft Matter 2010;6:2583–90.

5. Lake GJ, Thomas AG. The strength of highly elastic materials. Proc R Soc Lond Ser A: Math Phys Sci 1967;300(1460):108–19.

論文信息與鏈接

Wenlei Zhang, Xiao Liu, Jikun Wang, Jingda Tang, Jian Hu, Tongqing Lu, Zhigang Suo, Fatigue of double-network hydrogels, Engineering Fracture Mechanics, Available online November 2017,

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013794417309499?via%3Dihub=&from=timeline