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  細菌在生物材料表面的黏附和后續生物膜的形成會引起一系列嚴重后果（如植入設備失敗和組織感染等）。因此，賦予材料表面抗菌性能具有重大實用意義。然而，目前常見的抗菌策略主要集中在殺死表面黏附的細菌，而忽略了死細菌及碎片在表面的積累所造成的二次污染。針對這一問題，蘇州大學材料與化學化工學部大分子與生物表界面團隊（MacBio）的于謙副教授從博士后期間開始便著眼于智能抗菌表面的研究。其在國際上較早提出了具有“殺菌-釋菌”（Kill-Release）功能轉換的智能抗菌表面的設計策略，利用刺激響應性高分子在不同物理刺激因素下的性質變化調控細菌與表面的相互作用，實現對細菌的刺激響應性捕獲、殺滅和釋放，構建了一系列具有可循環使用、按需轉換功能的新型抗菌表面。這類表面不僅能夠高效地殺死黏附在表面的細菌，同時可以在一個適當的刺激下釋放死細菌及其碎片使表面恢復清潔，從而保持長期有效的抗菌活性。

  在美國杜克大學從事博士后研究工作期間，于謙副教授及其合作者結合多種抗菌劑和溫度響應性聚合物聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAAm）設計了兩類智能抗菌表面。首先他們利用相關干涉光刻蝕（IL）技術和表面引發聚合，制備了納米圖案化PNIPAAm聚合物刷，而后將抗菌劑固定在納米圖案化PNIPAAm分子鏈接枝微區之間的空白區域。在生理溫度下，由于PNIPAAm分子鏈的收縮導致抗菌劑的暴露，使得表面能夠有效殺滅黏附的細菌；隨著環境溫度的降低，PNIPAAm分子鏈發生伸展將死細菌從表面釋放使表面恢復清潔狀態。（相關研究成果發表在ACS Appl. Mater. Interfaces, 2013, 5, 9295-9304; Nanoscale, 2014, 6, 4750-4757; Biointerphases, 2016, 11, 0190003）。進一步地，他們應用基質輔助共振紅外脈沖激光蒸鍍（RIR-MAPLE）技術，將PNIPAAm與抗菌劑共同沉積在基材表面形成溫度響應性“殺菌-釋菌”多功能抗菌涂層。通過改變PNIPAAm和抗菌劑的初始比例，可以對表面的“殺菌-釋菌”功能進行精確調控。（相關研究成果發表在J. Mater. Chem. B, 2014, 2, 4371-4378; Colloids Surf., B, 2015, 126, 328-334）

圖1. 基于納米圖案化PNIPAAm/殺菌劑的溫度響應性智能抗菌表面

  2014年回國加入蘇州大學后，于謙副教授將“Kill-Release”這一設計思路推廣到其他刺激響應性材料體系。他們采用pH響應性聚合物聚甲基丙烯酸（PMAA）修飾具有納米拓撲結構的硅納米線陣列（SiNWAs），利用表面微區的化學組成和拓撲結構的協同效應，構建了一種利用pH實現對表面功能進行逐步精確調控（酸性時負載殺菌劑，中性時殺菌，堿性時釋放死細菌）的智能抗菌表面。（相關研究成果作為內封面發表在Adv. Healthcare Mater., 2016, 5, 449-456,并被專業學術網站Global Medical Discovery選為Key Scientific Article）。此外，他們采用固定有偶氮苯（Azo）基團的表面和具有殺菌功能的季銨鹽基團修飾β-環糊精（CD-QAS），構建了一種光響應的智能抗菌表面。CD-QAS能夠通過主客體相互作用與反式Azo結合從而賦予表面高效的殺菌活性，而經過UV光照后Azo由反式構型轉變為順式構型，從而使CD-QAS從表面解離，進而將死細菌從表面釋放。由于Azo順反異構化的高效性，該表面可以通過可見光照射以及再次結合CD-QAS實現再生。（相關研究成果發表在ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 25767-25774.）

圖2. 基于PMAA修飾的SiNWAs的pH響應性智能抗菌表面

圖3. 基于Azo/CD-QAS的光響應的智能抗菌表面

  許多生物材料都需要表面具有抗菌性能，因此需要一種能夠在不同物理化學性質表面構建抗菌涂層的方法。針對這一問題，他們提出了一種以非共價相互作用為驅動力的普適性抗菌表面功能化方法。利用層層組裝技術在多種基材表面沉積含有金剛烷（Ada）的聚電解質多層膜，并通過主客體相互作用引入CD-QAS實現高效殺菌功能。通過引入SDS破壞Ada與CD-QAS主客體相互作用可以使死細菌從表面釋放。該方法操作簡單，條件溫和。特別地，通過混合組裝另一種生物分子修飾的β-環糊精，可以實現在保證抗菌功能的同時引入其他生物功能，這在需要材料具有多種生物功能的應用領域具有重要意義（相關研究成果發表在Adv. Mater. Interfaces, 2016, 3, 1600600；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 30048-30057）。

圖4. 結合層層組裝和主客體相互作用構建普適性智能抗菌表面

  基于以上的工作基礎，他們撰寫了題為“Smart Antibacterial Surfaces with Switchable Bacteria-Killing and Bacteria-Releasing Capabilities”的綜述論文。論文第一作者是韋婷博士研究生，通訊作者是于謙副教授。該綜述系統總結了近五年來有關智能抗菌表面的研究，并對該領域的未來的研究方向和主要挑戰進行了展望。該論文已于近期發表在ACS Appl. Mater. Interfaces (2017, 9, 37511-37523)。

  以上研究工作得到了國家自然科學基金（21774086, 21404076, 21334004），國家重點研發計劃項目（2016YFC1100402），江蘇省自然科學基金青年基金（BK20140316），江蘇高校優勢學科建設工程資助項目的大力支持。

  論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.7b13565